香港理工张晓教授，电子科大夏川教授、ACS Energy Letters综述：CO2捕获与电化学转化一体化

第一作者：夏青

通讯作者：张晓*，夏川*

单位：香港理工大学，电子科技大学

传统的CO₂捕获和电化学转化过程通常被分为不同的步骤，包括捕获、释放、压缩和后续的还原步骤，这些步骤相互独立。然而，释放和压缩步骤会消耗大量能量，限制了CO₂转化为实际产品的工业应用。越来越多的研究表明，通过实现CO₂捕获和转化一体化，可以跳过上述高能耗步骤，从而极大地降低能耗和成本。本篇综述回顾了近期在CO₂捕获和电化学转化一体化研究方面取得的进展，重点比较了三种方法的能源和生产成本，以突出集成系统的优势。同时，我们还提出了个人观点，探讨了这一新兴领域的挑战和机遇，包括高法拉第效率和低电解池电压的实现以及海水CO₂等潜在应用。本文为未来的研究提供了方向，有助于加速CO₂捕获与电化学转化一体化领域的研究及实际应用。

最近，香港理工大学的张晓教授与电子科技大学的夏川教授在国际知名期刊ACS Energy Letters上合作发表了一篇名为“Integration of CO₂ Capture and Electrochemical Conversion”的综述文章。这篇文章概述了CO₂捕获与电化学转化一体化的发展历程，介绍并讨论了最新的相关工作。重点比较和分析了不同整合系统系统与传统方法的能耗和成本差异，总结了目前一体化系统存在的问题，并提出了相应的解决方案。

传统的CO₂捕获方法主要有两种：基于胺类溶液和氢氧化物溶液作为捕获介质。然而，捕获介质再生和CO₂压缩过程需要大量额外的能源和成本。例如，在典型的胺洗涤工艺中，需要90-120欧元才能获得一吨高纯度CO₂，这些过程的成本占总成本的大约一半。此外，再生过程需要燃烧化石燃料提供热量，导致额外的CO₂排放，对环境不利。同时，胺容易受到热降解和氧化降解的影响，从而限制了其浓度和捕获能力。对于使用氢氧化物溶液捕获的CO₂，形成的碳酸盐会在再沸器和管道中沉淀，导致额外的成本。

目前，CO₂捕获和电化学转化一体化研究主要分为三类。第一类是在单个电解池中实现CO₂的电化学释放和转化，该方法主要通过双极膜电解将质子与CO₃^2-和HCO₃^-结合，实现CO₂的释放并在催化剂表面原位转化。第二类是直接将被捕获的CO₂在单个电解池中进行转化，该过程是将胺-CO₂直接还原，不涉及CO₂的释放过程。第三类是通过两个电解池分别实现CO₂的释放和电化学转化功能，该系统较为复杂，需要对两个电解池进行同步优化才能实现低能耗和低成本。

我们基于最新的研究进行了经济可行性分析，对独立系统和整合系统的能量损耗和成本进行了预估。关于能量损耗，单个电解池系统具有最低的能量损耗，仅为独立系统的49.3%，而双电解池系统的能量损耗为独立系统的79.9%。但是，就成本而言，双电解池系统并未与独立系统有较大差别。这与目前电化学CO₂捕获技术的不成熟有关，无法实现大电流、低电压的捕获，增大了电解池系统制造成本。

对于单电解池系统，电极/电解质界面处的低浓度CO₂是需要解决的主要问题，因为它限制了电化学CO₂还原过程的动力学。可以通过使用碱金属离子添加，催化剂的结构工程实现局部二氧化碳富集。另一个问题是高电解池电压的问题，这与阳极反应ORR的缓慢动力学有关，这可以通过耦合有机分子氧化相结合来实现低电压转化。对于双电解槽系统，必须考虑捕获剂、催化剂、操作条件（电流密度、电势、流速）以及捕获槽和转换槽的环境条件（pH、压力、温度）。此外，有必要建立电流密度/电池电压（捕获电池）、CO₂释放速率/CO₂进入速率、电流密度/电池电压（转换电池）和产物法拉第效率之间的关系，以最大化生产利润/能源成本比率。

“Integration of CO₂ Capture and Electrochemical Conversion”

张晓 教授 简介：张晓，香港理工大学机械工程系助理教授，香港理工大学校长青年学者，博士生导师，研究方向主要集中在碳捕获和转化、电化学反应器设计、膜电极组装和二维纳米材料。目前在Nat. Catal., Nat. Chem., Nat. Rev. Chem., Nat. Commun., Chem. Soc. Rev., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., 等国际学术期刊上发表SCI论文100余篇，H因子60。于2020，2021和2022年连续入榜全球 “高被引科学家“。

夏川 教授 简介：教授、博士生导师，入选国家海外人才计划。研究方向为基于新能源的电催化、电合成、电化学生物合成，致力于实现碳平衡的能量循环。在“液体燃料与基础化学品现场合成”这一特色方向开展了深入、系统的研究，取得了一系列成果。近五年以第一作者/通讯作者身份在Science、Nat. Energy、Nat. Catal.、Nat. Chem., Nat. Commun.、Sci. Adv.、PNAS等国内外高水平期刊共发表SCI论文20余篇，其中ESI高被引论文9篇，热点论文2篇，H因子31，引用4300余次。

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