东北大学伊廷锋教授团队，Energy Storage Materials，观点：硫化物固体电解质与锂负极界面的挑战与前瞻优化策略

第一作者：王建仓

通讯作者：王鹏飞*，伊廷锋*

单位：东北大学/秦皇岛分校

基于硫化物固态电解质的全固态锂电池的能量密度约为目前广泛商用锂离子电池的4倍，且在成本与安全性方面具有优势，是目前公认的最有发展前景的新一代储能系统之一。但是，在实际应用到全固态锂硫电池时，硫化物固态电解质与负极的界面还存在固-固界面接触性差、界面（电）化学负反应、界面锂枝晶生长等问题，这很大程度限制了硫化物固态电解质在全固态锂电池领域的应用。本文详细分析了硫化物固态电解质/锂负极的界面问题，并系统总结了相应问题的解决方案，为未来的研究提供了方向，有助于加速硫化物固态电解质在全固态电池领域的研究及实际应用。

近日，来自东北大学秦皇岛分校的伊廷锋教授团队，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Challenges and optimization strategies at the interface between sulfide solid electrolyte and lithium anode”的观点文章。该观点文章分析了硫化物固态电解质/锂负极的界面问题，并系统总结了相应问题的解决方案，同时对硫化物基全固态锂电池的发展前景进行了展望。

锂负极与硫化物固态电解质的固-固界面接触问题是影响全固态锂电池发展的重要阻碍，因此，对硫化物固态电解质与金属锂界面的物理接触问题进行研究与探讨是必要的，界面物理接触的研究技术除了常用的电子显微镜技术（透射X射线显微镜（TXM)、扫描电镜（SEM）），还可以应用X射线计算机断层扫描技术（CT）、离子减薄技术（FIB）等。目前，引起硫化物固态电解质与锂负极接触问题的因素可分为两个方面：（1）固-固界面接触引起的物理接触不良，（2）电极体积变化引起的物理接触不良。为解决锂负极与硫化物固态电解质的固-固界面接触问题，目前传统方案主要有细化电解质颗粒、施加压力等，创新方案有施加电化学脉冲、采用3D打印技术制备电池等。

硫化物固态电解质与锂负极界面的（电）化学稳定性是指在存在电场的情况下，界面处保持其物理化学性质稳定的能力。因此，界面（电）化学稳定性问题的本质就是电解质与电极在特定电压下的（电）化学反应问题。硫化物固态电解质与负极界面的（电）化学问题主要包括两个方面：1.硫化物固态电解质本身的电化学稳定窗口窄。2硫化物固态电解质与负极锂的电化学反应。针对硫化物固态电解质本身电化学稳定性差的问题，可以采用包覆、掺杂等改性的方法提高其电化学稳定性：针对硫化物固态电解质与负极锂的界面电化学反应问题，可以预先设计生成一层均匀稳定覆盖在电极表面的人工SEI膜，再将表面带有人工SEI膜负极应用到全固态电池的组装。

全固态锂电池中锂枝晶会导致出现低库伦效率、高界面电阻等影响电池电化学性能的问题，并且锂枝晶生长到一定程度会贯穿固态电解质，造成锂电池内部短路，导致安全事故。研究固态电池的枝晶问题常用的方法主要有(a)中子深度分析；(b)核磁技术；(c)同步辐射X射线断层扫描技术；(d)原位电镜；(e)电化学方法。目前，对锂改性和对固态电解质改性是解决界面锂枝晶问题常见的两种思路。前者主要有采用二维/三维材料改性负极锂、采用锂合金阳极等，后者主要包括表面应力改性电解质、卤化物掺杂改性电解质等。

未来还需对硫化物固态电解质与锂负极的界面问题进行更加深入的研究，这是因为解决硫化物固态电解质与锂负极界面问题的前提是彻底了解界面问题的产生机制。针对界面问题科学系统的研究思路应该是以电子显微镜观测界面现象为前提，以电化学测试分析界面反应为手段，综合运用数据分析技术、机械学习技术、神经网络技术等先进技术，提出界面问题的模型，最后通过理论计算验证模型的正确性。这种运用交叉学科思路解决问题、理论与实验互相验证的实验思维是具有普遍适用性的。并且伴随着科技发展，显微观测技术与测试技术的迭代，很有可能会不断推翻界面问题的部分现有机制，提出新的假说，因此，对界面问题的探究还有很长的路要走。

相信在不久的将来，当相关研究人员对硫化物固态电解质基全固态锂电池界面问题的产生机制彻底认知，并通过合理设计彻底解决这个阻碍在全固态锂电池实际应用道路上的“拦路虎”，下一代高能量密度、高安全性、足以引起锂离子电池技术革命的超级电池就能从理想的蓝图中走到我们每个人的身边，阶跃式提高每个人的生活质量与整个人类发展历程。

“Challenges and optimization strategies at the interface between sulfide solid electrolyte and lithium anode”

伊廷锋 教授简介：主持或主持完成国家自然科学基金项目5项(50902001、51274002、51774002、U1960107、52374301)、省部级项目5项、企业产学研项目及其它项目12项，先后入选安徽省教坛新秀(2013)、安徽省技术领军人才(2015)、江苏省双创人才(2019)、河北省333人才工程第二层次人选(2019)、河北省普通本科院校教学名师(2021)、河北省师德标兵(2023)、2019年度科睿唯安(Clarivate Analytics)材料科学(Materials Science)领域和交叉领域(Cross-Field)“Top 1%审稿人” 、全球Top 2% Scientists榜单、全球顶尖前10万科学家排名、获第十四届河北省青年科技奖(2019)。担任《物理化学学报》编委，《Chinese Chemical Letters》《Rare Metals》《稀有金属》等期刊青年编委。近年来，在Advanced Functional Material、Applied Catalysis B: Environmental、Nano Energy、Science Bulletin、Nano Today、Energy Storage Materials等国际期刊上发表第一/通讯作者SCI收录论文200余篇，被引用9000余次，H因子48，23篇论文入选ESI高引论文，6篇论文入选ESI热点论文，授权排名第一发明专利14项。出版著作4部，其中作为主编编著的《锂离子电池电极材料》一书入选“十三五”国家重点出版物出版规划项目，获2020年度化学工业出版社优秀图书奖。

王鹏飞 博士简介：主持国家自然科学基金项目1项(22309027)、中央高校基本科研业务费1项(N2323014)、省部级项目2项(QN2022196，E2022501014)、校级科研启动费项目1项。目前，已发表SCI论文60余篇。其中第一作者或通讯作者身份SCI论文22篇，包括Science Bulletin (1), Advanced Functional Materials (1), Energy Storage Materials (1), Composites Part B: Engineering (1), Small (2), ACS Applied Materials & Interfaces (3), Journal of Power Sources (2)等国际著名期刊。个人H-index=18。授权发明专利3项。

王建仓：东北大学硕士生

王建仓于2021年获得河北工业大学学士学位，目前硕士就读于东北大学/秦皇岛分校。主要研究液态锂硫电池、固态锂电池。

目前，课题组成员包含教授1名、副教授1名、讲师2名；博士生4名、硕士生25名。主要研究方向包括碱金属离子电池、水系电池、固态电池、电催化及其第一性原理计算、液流电池、锂硫电池、锌空气电池、生物质材料等电化学能量存储与转化研究热点。

课题组常年招聘研究生，欢迎有化学、化工、材料学及物理学背景的同学攻读博士研究生、硕士研究生。联系方式：tfyihit@163.com。

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