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广西大学阚志鹏教授CEJ：通过两个相容良好的聚合物给体抑制载流子非孪生复合提高全聚合物有机太阳能电池效率

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2023-06-26

导读：广西大学阚志鹏教授CEJ：通过两个相容良好的聚合物给体抑制载流子非孪生复合提高全聚合物有机太阳能电池效率

文章信息

通过两个相容良好的聚合物供体来抑制非孪生复合从而使全聚合物有机太阳能电池效率提升至16.6%

第一作者：孙宇晴

通讯作者：阚志鹏*

单位：广西大学

研究背景

全聚合物有机太阳能电池（all-PSCs）因良好的形态稳定性、优异的机械灵活性和光稳定性等显著优点吸引了越来越多人的研究兴趣。但是，由于聚合物的长分子链会互相纠缠，光电转换效率（PCE）仍落后于基于小分子受体的聚合物有机太阳能电池。因此怎样优化全聚合物活性层的形貌来实现高效的全聚合物有机太阳能电池仍然是我们面临的首要问题。

文章简介

近日，广西大学的阚志鹏教授，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal 上发表题为“Suppressing Nongeminate Recombination with Two Well-Compatible Polymer Donors Enables 16.6% Efficiency All-Polymer Solar Cells”的文章。将与PM6具有良好相容性的聚合物给体D18-Cl作为第三组分，引入到基于PM6:PY-IT的二元共混物中，从而微妙地调节光活性层的微观形态。研究结果表明，与PM6:PY-IT相比，三元全聚合物活性层的结晶度增加，非孪生复合被抑制，互补的光子吸收和受体到供体的激子解离途径增强了整个波长范围内的外量子效率，从而获得了16.6%的PCE。

图1. （a）PM6、D18-Cl和PY-IT的分子结构（b）电子能级图（c）聚合物供体PM6、D18-Cl和聚合物受体PY-IT在薄膜中的归一化吸光度光谱（d）全聚合物共混物的归一化薄膜吸收光谱。

图文分析

为了探究第三组分对器件的光伏性能的影响，通过制备了ITO/PEDOT:PSS/Active Layer/PDIN/Ag的器件结构来探测，如图2所示，三元器件在短路电流，开路电压和填充因子等方面均优于二元器件。电压的提升归因于D18-Cl更深的能级，而EQE响应的增加可能是来自于D18-Cl的贡献和额外的激子解离和电荷转运途径，同时，更低的暗电流密度、更大的载流子迁移率也是其填充因子提升的原因。

图2. （a）J-V曲线（b）EQE曲线（c）暗J-V曲线（d-f）SCLC

为了探究器件中电荷复合的程度，我们利用TPC、TPV以及photo-CELIV探究载流子动力学并且量化了电荷复合率。发现相较于二元器件，三元器件展现出更长的载体寿命（5.87 μs vs. 3.91 μs）、更快的电荷载体提取（0.20 μs vs. 0.27 μs）和更低的双分子重组率(4.29×10^-13 cm^-3 s^-1 vs. 9.12×10^-13 cm^-3 s^-1)

图3. （a）TPC曲线（b）TPV曲线（c）photo-CELIV（d-f）电荷提取和重组

为了探究二元与三元薄膜形貌的区别，GIWAXS被用来分析三种薄膜的结晶性。三种全聚合物共混薄膜的GIWAXS测试数据（如图4所示），相较于PM6:PY-IT的共混薄膜，D18-Cl的加入增强了PY-IT的聚集和薄膜的结晶性，这与TEM中的观测结果相一致。

图4. （a）透射电子显微镜图像（b）二维掠入射广角x射线散射图像（c）In-plane（d）Out-plane曲线

最后，本文提出了PM6:PY-IT、D18-Cl:PY-IT和PM6:D18-Cl: PY-IT的全聚合物层示意图，从微观层次上解释了形态的变化，如图5所示。PM6和PY-IT具有良好的混溶性，有很大程度的供体-受体界面。虽然激子解离效率提高，但双分子电荷重组也增加。相反，D18-CI和PY-IT的表面能差异显著，导致D18-Cl和PY-IT的聚集相分离，不利于D18-Cl和PY-IT网络的激子有效解离。因为D18-Cl与PM6具有良好的相容性，而且与PY-IT的表面能有显著差异。因此，D18-Cl可以与PM6精细地混合，将PY-IT推出混合供体相，从而减少PM6和PY-IT界面。此外，当PY-IT被光激发时，D18-Cl提供了另一种激子解离途径，从而改善了受体吸收范围内的光子到电子的转换。

图5. （a）PM6:PY-IT（b）D18-Cl:PY-IT和（c）PM6:D18-Cl:PY-IT的全聚合物活性层形貌示意图。

总之，本文系统地研究了D18-Cl作为第三成分对PM6:PY-IT全聚合物活性层的形貌的影响。由于D18-Cl与PM6的相容性良好，与PY-IT的混溶性较差，少量的D18-Cl可能导致PM6:PY-IT界面的减少。结果表明，与PM6:PY-IT相比，三元全聚合物活性层的结晶度增加，导致非甲电荷复合被抑制。具体来说，互补的光子吸收和受体到供体的激子解离途径增强了整个波长范围内的EQE。因此，获得了16.6%的PCE。我们的工作肯定了三元策略对提高All-PSCs光伏性能的重要性，为从两个兼容的聚合物供体出发，制造高效的三元全聚合物有机太阳能电池提供了新的见解。

文章链接

Suppressing Nongeminate Recombination with Two Well-Compatible Polymer Donors Enables 16.6% Efficiency All-Polymer Solar Cells

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723029170

https://authors.elsevier.com/a/1hIGq4x7R2gOYo （ 50 天免费下载链接）

通讯作者简介

阚志鹏 简介：先后在广西大学、中国科学院固体物理研究所和米兰理工大学取得学士、硕士和博士学位，2015至2018年在阿卜杜拉国王科技大学太阳能中心开展博士后研究。主要从事有机光电材料与器件物理的相关工作。主持中国科学院人才计划项目等8项，累计科研经费480余万元，作为通讯作者在Energy Environ. Sci., Adv. Sci., Chem. Eng. J, 和Nano Energy等期刊发表SCI论文30余篇。