太原理工大学Chemical Engineering Journal：富缺陷多孔碳负载FePc分子团簇ORR电催化材料- 大数跨境

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太原理工大学Chemical Engineering Journal：富缺陷多孔碳负载FePc分子团簇ORR电催化材料

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2023-07-13

导读：富缺陷多孔碳负载FePc分子团簇ORR电催化材料

文章信息

富缺陷多孔碳负载FePc分子团簇ORR电催化材料

第一作者：张航

通讯作者：郭俊杰，章海霞

文章简介

近日，太原理工大学郭俊杰教授团队在分子团簇ORR电催化材料领域取得研究进展，在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》（一区TOP期刊，影响因子16.7）发表了题为“Highly dispersed ultrasmall iron phthalocyanine molecule clusters confined by mesopore-rich N-doped hollow carbon nanospheres for efficient oxygen reduction reaction and Zn-air battery”的研究论文。

本文要点

该工作利用富缺陷多孔碳（NHCS）中介孔对FePc分子团簇的限域效应，构建了富缺陷NHCS负载FePc分子团簇催化剂。研究发现NHCS的分级孔结构有效提升了Fe-N₄活性位点的暴露程度及利用率，且有助于改变Fe原子的局域电子结构，提升Fe-N₄活性位点的本征活性。制备的FePc-NHCS-500电催化剂具有优异的碱性ORR性能，其起始电位为1.02 V，半波电位为0.94 V，并表现出优异的循环稳定性。采用FePc-NHCS-500电催化剂作为空气电极，组装成的ZAB具有良好的电池性能。本研究为设计低成本、高性能的非贵金属催化剂提供了一种新的途径。

图1 FePc-NHCS-500合成示意图

图2 ORR在O₂饱和0.1 M KOH溶液中的性能评价：（a）催化剂的LSV极化曲线（转速：1600 rpm；扫描速率：10 mV s^-¹），（b）催化剂E1/2和在0.9 V处的Jk，（c）催化剂的Tafel斜率，（d）FePc-NHCS-500在不同转速下的LSV极化曲线，插图：K-L图和n，（e）用RRDE测定H₂O₂产率和n，（f）FePc-NHCS-500的5000圈CV循环前后的LSV极化曲线

对以FePc-NHCS-500催化剂作为空气阴极组装的ZAB进行了测试，FePc-NHCS-500基液态ZAB的开路电压为1.524 V，峰值功率密度为230 mW cm^-2，并且在10 mA cm^-2的电流密度下保持稳定运行125 h，没有明显的衰减现象。基于FePc-NHCS-500的全固态ZAB的开路电压为1.459 V，峰值功率密度为134 mW cm^-2。组装的全固态ZAB可以为LED面板供电，揭示了FePc-NHCS-500在柔性设备中的应用潜力。

图3 ZABs性能：（a）液态ZAB的示意图，（b）FePc-NHCS-500基ZAB和Pt/C基ZAB的OCV曲线，插图:OCV为1.524 V的FePc-NHCS-500基ZAB的照片，（c）ZAB的放电极化曲线和功率密度图，（d）ZABs在10 mAcm^-2恒流下的放电分布，插图:两个FePc-NHCS-500基ZABs串联照明LED的照片，（e）FePc-NHCS-500基ZABs在2-20 mAcm^-2不同电流密度下的放电曲线，（f）FePc-NHCS-500基ZAB在10 mAcm^-2下的充放电循环曲线。全固态ZAB：（g）组装示意图，（h）OCV曲线，插图:由两个基于FePc-NHCS-500的全固态ZABs串联照明的LED照片，（i）放电极化曲线及功率密度图

文章链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143996

结论

该工作实现了高活性高稳定性Fe-N-C催化剂的设计，解决了非贵金属催化剂ORR催化活性低、活性位点利用率不足的问题，为开发新型高效电催化材料提供了新思路。本工作得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金等项目的支持。