Nature Communications：稳定的氧化态钌物种增强了二维钌-铱氧化物的酸性析氧反应活性

第一作者：朱文祥、宋相聪

通讯作者：康振辉*、刘阳*、邵名望*、程涛*

单位：苏州大学，澳门科技大学

酸性电化学水裂解是现代工业中最可行的制氢方法。而阳极析氧反应(OER)被认为是这一过程的瓶颈。目前，只有ir基氧化物、ru基氧化物及其衍生物具有足够的耐腐蚀性，能够承受恶劣的酸腐蚀和氧化环境。Ir的稀缺性和相对较低的OER活动不足以满足工业需求。钌基催化剂稳定性差，存在严重的溶解问题。对RuIr双金属氧化物的探索是优化酸性OER的高活性和优异稳定性的策略之一。未来的氧化钌基OER催化剂必须满足两个方面的要求。一是Ru活性中心稳定的高氧化态，二是防止Ru物质因过度氧化而溶解失活。

近日，来自苏州大学的康振辉教授、刘阳教授、邵名望教授和程涛教授合作，在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“Stable and oxidative charged Ru enhance the acidic oxygen evolution reaction activity in two-dimensional ruthenium-iridium oxide”的文章。该文章分析了酸性介质中的析氧反应在多种储能装置中起着重要作用。具有实际应用前景的Ru-Ir基催化剂既需要Ru中心稳定的高氧化态，又需要这些Ru物种的高稳定性。作者报道了二维氧化钌铱中稳定和氧化带电的Ru增强了活性。Ru_0.5Ir_0.5O₂催化剂在酸中表现出较高的活性，在10 mA cm^-2下过电位低至151 mV，相对于可逆氢电极，在1.44 V下周转频率高达6.84 s^-1，稳定性好(运行618.3 h)。通过脉冲电压感应电流法证实，在较低的外加电压下，Ru_0.5Ir_0.5O₂催化剂在掺入Ir后可以形成更多具有高氧化态的Ru活性位点。x射线吸收光谱数据表明，Ru- o- Ir在二维Ru_0.5Ir_0.5O₂固溶体中的局部结构提高了这些Ru中心的稳定性。

Ru_0.5Ir_0.5O₂属于P-3m1空间群，胞体参数为a = b = 3.00 Å， c = 6.95 Å;α = β = 90°，γ = 120°，与稳定的金红石相IrO2和RuO₂完全不同(P42/mnm (136))。

由于Ru_0.5Ir_0.5O₂可以在较低偏压和表面氧化电荷浓度下产生更多具有高氧化态的Ru活性位点。Ru_0.5Ir_0.5O₂催化剂在酸性介质中表现出优异的OER性能，在10 mA cm^-2下的过电位仅为151 mV，在10 mA cm^-2下的稳定性测试中活性保持时间超过618.3 h。在1.44 V / RHE下，gIr + Ru-1的质量活性为730.4 a，在1.44 V / RHE下，TOF为6.84 s^-1，明显优于目前报道的基于Ru/Ir的OER电催化剂。密度泛函数理论(DFT)结果也支持Ru_0.5Ir_0.5O₂在OER中的活性高于金红石相商业IrO₂和商业RuO₂。

脉冲电压感应电流(PVC)、循环伏安(CV)和瞬态光致电压(TPV)测试结果表明，Ru_0.5Ir_0.5O₂催化剂高活性的来源是Ir掺入后在低偏置下形成了更多具有高氧化态的Ru活性位点，同时OER过程中催化剂表面氧化电荷浓度增加。对Ru_0.5Ir_0.5O₂的x射线吸收光谱(XAS)测量表明，稳定性来源于Ru-O-Ir局部结构内部的相互作用，以及二维材料结构的特征。结果表明，稳定的带氧化电荷的Ru二维RuIr氧化物显著提高了OER活性。

hu, W., Song, X., Liao, F. et al. Stable and oxidative charged Ru enhance the acidic oxygen evolution reaction activity in two-dimensional ruthenium-iridium oxide. Nat Commun 14, 5365 (2023).

康振辉 教授简介：教授 博士生导师，国家杰出青年，国家“万人计划”科技创新领军人才，科技部中青年科技创新领军人才。1995.09－1999.07：东北师范大学，化学学院，理学学士学位；2000.09－2005.12：东北师范大学，化学学院，理学博士学位；2006.07－2008.06：香港城市大学，生物及化学系、超金刚石与先进薄膜中心，博士后；2002.01－2008.05：东北师范大学，化学学院多酸化学研究所，讲师；2008. 06－现在：苏州大学，功能纳米与软物质研究院，教授，博士生导师。

康教授 的主要研究方向以碳、硅量子点、团簇、金属/半导体纳米粒子等为研究核心，致力于揭示介观体系中簇、量子点、纳米粒子的表面光电化学性质，以及相关的基本规律。瞄准新能源材料与器件在高效能量转换、高效光/电催化、燃料电池等领域的应用。以第一作者或通讯作者在Science，J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等知名学术杂志发表学术论文200余篇，论文引用15000余次。应邀撰写科研论著3部，3篇综述。1项研究成果获评“2015年度中国科学十大进展”，1篇论文入选“2015年度中国百篇最具影响国际学术论文”。相关成果曾多次被《Science》、《Chemistry World》、《NPG Asia Materials》、《Current Science》等杂志，以及Nanotechweb.org，Physicsworld.com 等国内外科学媒体作专题报道。在国际、国内学术会议做特邀/邀请报告80余次。获授权发明专利8项。

刘阳 教授简介：博士生导师。2007.7，东北师范大学，博士；2007.8－2009.8，香港城市大学超金刚石与先进薄膜中心，博士后；2007.7－2008.5，东北师范大学化学学院，讲师；2008.6－2014.8，苏州大学功能纳米与软物质研究院，副教授；2014.9－至今，苏州大学功能纳米与软物质研究，教授。

刘教授的研究领域及主要成果：以胶体化学为研究手段，以金属、半导体纳米材料及其复合结构为研究核心，致力于多功能、复合体系的设计与构筑，揭示其结构与性质间的相互关系。利用复合体系的协同效应、能量传递来实现多级纳米结构的构筑与性能的仿生设计。研究目标瞄准太阳能利用、环境与新能源、植物生长等领域。在Science, Nature Commun., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.等国际权威杂志发表学术论文200余篇，获授权发明专利7项。

邵名望 教授简介：博士生导师。1978.09-1982.06：合肥工业大学，无机化工，学士；1986.09-1989.06：华东化工学院，化学工程，硕；2000.09-2003.06：中国科学技术大学，化学，博士；2003.11-2005.10：香港城市大学，生物化学系，高级助理研究员；2000.07-2008.07：安徽师范大学，化学与材料科学学院，教；2008.08-至今：苏州大学，功能纳米与软物质研究院，教授。

邵教授的研究领域及主要成果：以第一作者或者通讯在包括Nat. Commun., Joule, J. Am. Chem. Soc., Nano Lett., ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Func. Mater., Small等国外著名期刊上共发表被SCI收录论文300余篇，引用近10000次，H指数为50。主持国家自然科学基金三项，参加973项目、国家能源项目和国家重点研发项目各一项。

程涛 教授简介：博士生导师。2007年至2012年于上海交通大学获得学士、硕士和博士学位。2012年至2015年在美国加州理工学院从事博士后研究。2015年至2018年在美国光合成联合研究中心（加州理工分部）任研究科学家。2018年11月加入苏州大学功能纳米与软物质研究院，被聘为教授、博士生导师。迄今为止共发表SCI论文 90余篇。部分文章发表在Science, Nat. Catal., Nat. Chem. Proc. Natl. Acad. Sci. USA、J. Am. Chem. Soc.、J. Phys. Chem. Lett.、Science等。原创成果曾被选为J. Am. Chem. Soc.内封面插图文章，被J. Am. Chem. Soc. spotlight和 AIP等媒体予以亮点报道和专题评述。受邀担任30余个国际主流学术期刊审稿人。

朱文祥，苏州大学功能纳米与软物质研究院2021级博士研究生。

主要从事新型二维材料的合成及其在电化学上的应用。以第一或共一作者身份共发表学术论文论文3篇，发表于Nature Communications、Chemical Engineering Journal等期刊。论文总引用430次，SCI H-index =11。

投稿请联系contact@scimaterials.cn