刘天西教授、陈苏莉副教授，Adv. Funct. Mater.：阴离子捕获剂耦合阻燃凝胶聚合物电解质助力无枝晶钠金属电池

第一作者：杨梦

通讯作者：刘天西*  陈苏莉*

单位：江南大学

钠金属电池（SMBs）作为下一代储能体系具有诸多优点，如高理论比容量(1165 mAh g^-1)、低氧化还原电位(-2.71 V vs. SHE)和低成本等。然而，钠金属电池目前所使用的传统有机电解液体系中的使用面临一系列挑战，如易燃、力学性能差和界面稳定性低。因此，采用磷酸酯类阻燃凝胶聚合物电解质(GPEs)替代有机电解液有望解决阻燃问题并实现钠金属电池高安全和高能量密度。然而，力学性能差、界面稳定性低的问题仍会导致电极/电解质界面恶化，引发严重的钠枝晶生长，从而造成电池的短路和失效。因此，在满足良好阻燃性的前提下，实现电解质的高离子电导率、高力学性能和良好界面稳定性对于获得高性能SMBs至关重要。

近日，来自江南大学的刘天西教授和陈苏莉副教授在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Coupling Anion-Capturer with Polymer Chains in Fireproof Gel Polymer Electrolyte Enables Dendrite-Free Sodium Metal Batteries”的文章。该文章设计合成了一种氮化硼纳米片增强的高钠离子选择性阻燃复合凝胶电解质（AT-FCGE），实现了高安全、高稳定性的固态钠金属电池。其中，M-BNNs含有丰富路易斯酸位点，可以促进钠盐高度解离，从而显著提升电解质离子传导率和Na⁺迁移数，使AT-FCGE表现出高Na⁺选择性，进一步增强了与金属钠负极的界面稳定性。此外，M-BNNs末端丰富的偶联位点使其可以参与至聚合物网络的形成中，大幅提升电解质的力学性能。基于上述优势，所制备的AT-FCGE表现出显著增强的Na⁺传导率、力学性能和界面稳定性，由其组装的Na/Na对称电池和固态SMBs均具有优异的循环稳定性和倍率性能。

DFT和MDs结果表明，氮化硼作为一种常用的具有路易斯酸作用的二维纳米片，可以有效吸附电解质中的阴离子，促进钠盐解离，提高Na⁺选择性迁移能力；此外，进行了拉曼和核磁测试，验证BN与阴离子TFSI-之间的相互作用，结果证明，AT-FCGE电解质中的M-BNNs通过与阴离子作用影响Na的配位行为，增强了电解质与钠金属负极界面稳定性，最终提升了其综合电化学性能。

硅烷偶联剂改性的氮化硼纳米片包含丰富的耦合位点，通过化学作用与电解质前驱体中的交联剂PEGDMA发生交联聚合反应，进而形成了高度交联二点聚合物网络结构，在高效封装磷酸酯类电解液的同时显著提升电解质力学性能。杨氏模量测试及力学柔性测试均表明了AT-FCGE力学性能的大幅提高。

基于AT-FCGE组装的Na/Na对称电池表现出优异的循环稳定性和高极限电流密度，证明了AT-FCGE在增强钠金属负极界面稳定性方面的优越性。之后，通过非原位SEM与CLSM表征在循环过程中钠金属表面及循环后电解质表面形貌的变化，结果证明AT-FCGE能够诱导Na+均匀沉积形成稳定的电极/电解质界面。

Coupling Anion-Capturer with Polymer Chains in Fireproof Gel Polymer Electrolyte Enables Dendrite-Free Sodium Metal Batteries.