Small：界面工程诱导PtNs/NiTe-Ns界面电子重新分布促高效全pH和耐氯析氢反应

第一作者：孙华传

通讯作者：王春栋，柳清菊

单位：华中科技大学，云南大学

氢能由于其高能量密度(142 kJ g⁻¹)和良好的环境相容性而受到科学界和工业界的密切关注。由可再生能源(如风能和太阳能)发电的水分解被认为是一种合理且可持续的“绿氢”生产策略，可以避免蒸汽重整过程中甲烷释放造成的温室气体排放。然而，析氢反应(HER)的水解离步骤(Volmer步骤)在碱性介质中的动力学缓慢，通过水裂解制氢的效率仍然受到限制。因此，探索高效稳定的全pH范围内HER电催化剂用于大规模水电解意义重大，但仍然充满挑战。贵金属Pt基材料因其最优的氢吸附自由能，被认为是目前最先进电催化析氢（HER）催化剂；然而，它的高成本和低储量等缺点严重阻碍着进一步的广泛应用。更重要的是，pt基催化剂在非酸性介质(即中性和碱性电解质)中表现出较差的HER活性，通常比在酸性介质中测量的HER活性低2-3个数量级。因此，在较宽的pH范围内，设计和开发性能优良、稳定性好的碱性海水析氢电催化剂十分必要。

近日，华中科技大学王春栋副教授与云南大学柳清菊教授合作，在国际知名期刊Small上发表题为“Interface Engineering Induced Electron Redistribution at PtNs/NiTe-Ns Interfaces for Promoting pH-Universal and Chloride-Tolerant Hydrogen Evolution Reaction”的研究论文。该文章结合试验和理论计算系统研究了界面构筑诱导电子结构变化对纳米材料结构和性能的影响。这项工作从介观和微观层面为设计高效析氢电催化剂提供见解。

要点二：富含界面的PtNs/NiTe-Ns异质结催化剂含有大量的缺陷位点，电荷传输快，对反应中间体表现出最优的吸/脱附能力。此外，PtNs/NiTe-Ns的超亲水性和超疏气性促进了传质过程，保证了生成气泡的快速解吸，显著提高了整体碱水/咸水/海水电解的催化活性和稳定性。

要点三：测试表明，制备的PtNs/NiTe-Ns催化剂在碱性、中性和酸性条件下，只需要72、162和65 mV的过电位就能分别达到200 mA cm⁻²的高电流密度，且能稳定工作超过240小时。

要点四：理论计算表明，金属Pt和NiTe-Ns的结合巧妙地调节了PtNs/NiTe-Ns界面上的电子再分布，改善了电荷转移动力学，提高了Ni活性位点的性能。PtNs/NiTe-Ns中Pt位点与界面附近活化Ni位点的协同作用促进了缓慢的水解离动力学，优化了随后的氢氧/氢中间体(OH*/H*)吸附，加速了HER过程。

采用简单的两步法制备了一种由金属Pt和NiTe-Ns组成的非均相PtNs/NiTe-Ns电催化剂，该催化剂在全pH值以及碱性模拟海水和碱性天然海水电解质中均表现出优异的HER性能。结构表征表明PtNs/NiTe-Ns具有层次化纳米片复合纳米片异质结构，具有较大的ECSA、丰富的缺陷和超亲水/疏气表面。这些特性使得PtNs/NiTe-Ns具有大量的活性位点，有利于传质过程，有效避免HER过程中催化剂的降解。实验和理论计算表明，金属Pt与NiTe-Ns的结合可以诱导电子重分布，增强缓慢的水解离动力学，从而优化中间产物(OH*/H*)的吸附，促进HER过程。因此，PtNs/NiTe-Ns只需要72、162和65 mV的过电位就可以在1 M KOH、1 M PBS、和0.5 M H₂SO₄溶液中达到200 mA cm⁻²，优于大多数报道的高效pH-通用催化剂。此外，当PtNs/NiTe-Ns与NiFe-LDH催化剂分别作为阴极和阳极组装成NiFe-LDH(+)‖PtNs/NiTe-Ns(−)全水解电解槽，其在整体水/盐水/海水电解中表现出优异的催化性能，具有大规模制氢的前景。

Interface Engineering Induced Electron Redistribution at PtNs/NiTe-Ns Interfaces for Promoting pH-Universal and Chloride-Tolerant Hydrogen Evolution Reaction. 

王春栋 副教授简介：华中科技大学集成电路学院/武汉光电国家研究中心双聘副教授、博士生导师，华中卓越学者。2013 年毕业于香港城市大学物理与材料科学系，获博士学位；2013年-2015 年先后在香港城市大学，香港科技大学，比利时荷语鲁汶大学担任高级副研究员、鲁汶大学 F+研究员、比利时弗拉芒政府科学基金会FWO学者。2015年加入华中科技大学任副教授/博导至今。研究工作主要包括氢能与燃料电池、自旋催化、单原子纳米酶等。

王春栋副教授先后获评/聘香港城市大学优秀博士论文奖，湖北省“楚天学者”计划，澳门大学杰出访问学者(澳门大学人才计划)，华中卓越学者, 是美国材料学会(MRS)会员, 欧洲材料学会(EMRS)会员, 中国化学学会会员。担任Advanced Powder Materials 杂志特聘编委，Exploration，Rare Metals和eScience三个杂志青年编委。长期担任 Adv. Mater. ACS nano, Nano Energy, J. Catalysis 等四十余个国际著名杂志审稿人/仲裁人，香港研究资助委员会（RGC）和国家自然科学基金评审专家。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Adv. Func. Mater., Science Bulletin 等杂志发表 SCI 论文 170 余篇，其中第一作者及通讯作者120余篇（含高倍引7篇，热点2篇），他引8000余次， H-因子 50。先后主持国家重点研发计划（政府间国际合作重点专项），基金委面上项目，湖北省重点研发等项目十余项。入选全球前2%顶尖科学家榜单，全球前十万科学家榜单，中国最佳科研新星（2022）。2022年获湖北省自然科学三等奖（第一完成人）。

课题组主页：https://www.wangcdlab.com/

柳清菊 教授 简介：云南大学，二级教授，博导，教育部新世纪优秀人才计划入选者，云岭学者，云南省中青年学术与技术带头人，云南省微纳材料与技术重点实验室主任，主要从事新能源材料与技术、气敏传感材料与器件、光催化材料及电催化材料与技术等方向的研发工作；主持承担了包括国家863计划项目、国家自然科学基金项目等在内的20余项科研项目的研究，在Nature Reviews Materials, Nature Communications，ACS Energy Letters, ACS Catalysis,  Small，Chemical Engineering Journal, Journal of Materials Chemistry A发表学术论文240余篇，获授权专利21件；被聘为“十二五”国家863计划“新材料技术领域”主题专家组成员、“十三五”国家重点研发计划“战略性先进电子材料”总体专家组成员。

孙华传，博士，云南大学讲师，硕士生导师。2022年博士毕业于华中科技大学，研究方向为高活性电催化剂设计合成及其在大电流密度电解水中的应用，目前以第一作者和共同作者的身份在J. Am. Chem. Soc.、ACS nano、ACS Energy Lett、Appl. Cata. B-Environ、Small、Research、Chem. Eng. J. ACS Appl. Mater. Inter.、J. Power Sources等期刊发表SCI论文20余篇，其中5篇入选ESI 1%高被引论文。

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