李东亚教授JMCA：单原子Cu-N位点上的Fenton-like催化实现活性氧调控和协同有效净化水- 大数跨境

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李东亚教授JMCA：单原子Cu-N位点上的Fenton-like催化实现活性氧调控和协同有效净化水

科学材料站

2022-04-20

导读：该工作利用独特氧化态的单原子Cu-N结构，对H2O2、过二硫酸盐（PDS）、过一硫酸盐（PMS）表现出不同的吸附能，从而经过不同的催化途径选择性产生不同ROS

文章信息

单原子Cu-N位点上的Fenton-like催化实现活性氧调控和协同有效净化水

第一作者：左诗语

通讯作者：李东亚*

单位：武汉纺织大学

研究背景

·OH、¹O₂等活性氧物种（ROS）在环境污染控制及生物医学领域发挥了重要作用。不同ROS的氧化性和选择性可以针对特定的途径来选择性地实现目标（例如，水净化、癌症治疗和有机合成），这激发了对高效和选择性ROS生成的研究。

化学法允许灵活使用不同的氧化剂来合成种类多样的ROS，且只需药剂无需额外设备，然而，ROS生成的化学法效率低和选择性差。高选择性为ROS的比例调控和协同作用提供了可能，这对于环境污染控制和生物医学领域的进一步发展至关重要。不同ROS的调控通常需要改变催化剂结构，这使得实时调控变得困难，因为实际应用中的工作条件会发生变化。因此，如何通过调节反应条件来简单地调控ROS成为在实际应用中亟待解决的问题。

文章简介

基于此，武汉纺织大学的李东亚教授团队在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表的题为“Reactive Oxygen Species Regulation and Synergistic for Effective Water Purification through Fenton-like Catalysis on Single-Atom Cu-N Sites”的研究文章。

该工作利用独特氧化态的单原子Cu-N结构，对H₂O₂、过二硫酸盐（PDS）、过一硫酸盐（PMS）表现出不同的吸附能，从而经过不同的催化途径选择性产生不同ROS。在酸性环境中的动力学反应速率达到了经典Fenton试剂（Fe²⁺/H₂O₂）的1.23倍。

高效、选择性的ROS生成使其可以通过多种氧化剂的复配调控ROS比例，从而实现ROS协同。这项工作强调了单原子催化ROS生成调控和协同效应，及其对包括环境修复在内的广泛潜在应用。

图1. 单原子催化剂Cu-SA的（a）SEM、（b）DF-STEM、（c）HAADF-STEM图、（d）XRD图、（e）XANES图、（f）EXAFS图、（g-h）EXAFS的小波变换图、（i）结构模型、（j）XPS图

图2. Cu-SA/H₂O₂, Cu-SA/PDS and Cu-SA/PMS的（a-c）动力学对比、（d-f）EPR图、（g-i）活性物种抑制实验

图3. （a）氧化剂消耗对比、（b）i-t、（c）LSV、（d-f）XPS Cu 2p、（g-i）XPS N 1s

图4. （a-c）氧化剂在Cu-SA上吸附的差分电荷密度图、（d）吸附能、（e）吸附和反应的示意图、（f-g）多种氧化剂复配的协同效应

本文要点

要点一：Cu-SA催化H₂O₂、PDS、PMS实现高效ROS生成

单原子Cu-SA催化剂可以在酸性条件下，催化H₂O₂、PDS、PMS实现与经典均相Fenton试剂相当的效率，特别是Cu-SA/H₂O₂达到了经典均相Fenton试剂的1.23倍。

要点二：Cu-SA分别催化H₂O₂、PDS、PMS途径和生成的ROS不同

由于单原子Cu-N的独特结构，H₂O₂、PDS、PMS的吸附能不同，导致了不同的催化途径，从而实现了不同ROS的选择性生成。

要点三：氧化剂复配催化实现ROS协同

基于不同氧化剂催化产生ROS的选择性，根据应用场景选择单一或多种氧化剂复配，从而调控ROS比例，实现ROS的协同。

文章链接

Reactive Oxygen Species Regulation and Synergistic for Effective Water Purification through Fenton-like Catalysis on Single-Atom Cu-N Sites

Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA00561A

https://doi.org/10.1039/D2TA00561A

通讯作者简介

李东亚教授

2015年博士毕业于华南理工大学环境与能源学院，师从万金泉教授。2015年入职武汉纺织大学，现为环境工程学院环境工程专业教授，硕士生导师，入选湖北省“楚天学者”计划。主要从事水体污染控制理论与修复技术，集中于工业废水深度处理及资源化的技术推广应用相关研究；基于已有研究成果，形成的“高浓有毒有机废水深度处理技术”等具有自主知识产权的新技术、新装备，已在全国多个省(区)的10多家企业应用。近年来主持中央支持地方科技发展专项、湖北省自然科学基金等项目多项。至今已在J Mater Chem A、Chem Eng J、Carbon等国际知名期刊上发表SCI论文60余篇，授权国家发明专利11项。

第一作者介绍

左诗语：男，武汉纺织大学环境工程学院2019级硕士研究生，主要从事水污染控制及资源化的界面微观过程研究。至今以第一作者在J Mater Chem A、Chem Eng J、ACS Appl Mater Inter等知名期刊上发表多篇SCI论文。获第十六届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛二等奖、第五届“长江学子”创新奖等国家级、省级荣誉奖项10余项。

课题组介绍

“废水深度处理及资源化”课题组是武汉纺织大学李东亚教授带领的一支年轻的科研团队，团队立足当前国家建设环境友好型社会和“无废社会”需求，抢抓长江生态大保护战略机遇，践行绿色发展和可持续发展理念，大力推动废水深度处理及资源循环利用技术研发和应用技术攻关。主要研究内容集中于工业废水深度处理及资源化的技术推广应用相关研究，包括先进环境功能材料的设计与构建、污染物迁移转化机制、界面反应与动态演化过程、高浓度难降解废水的资源化等。

目前团队成员4人，在读硕士研究生8人。近年来，团队综合运用环境工程技术、环境微生物学知识、量子化学理论，研发“高浓有毒有机废水深度处理技术”等具有自主知识产权的新技术、新装备，获多项发明专利，已在全国多个省(区)的10多家企业应用，为保护我国的生态环境事业做出了重要贡献。近五年来，团队成员承担中央支持地方科技发展专项、湖北自然科学基金等项目10余项，累计经费800余万；相关成果在国内外知名刊物上已发表论文80余篇；授权国家发明专利20余项。

课题组招聘

欢迎上进心强、有相关研究兴趣和志向、乐观积极、执行力强、沟通意识强，具有较强的学习意愿的同学加入和咨询。

课题组网页：https://www.x-mol.com/groups/li_dongya.

联系方式：dyli@wtu.edu.cn.

主要研究兴趣包括：

1. 难降解工业废水深度处理技术，特别关注“风险与效应协同控制”等水处理新理论、新工艺和新装备；

2. 新型环境功能材料在水污染控制与资源回收中的应用，重点关注碳中和、CO₂捕获封存、废水处理及回用、清洁水生产等新兴领域的理论和方法；

3. 催化行为的界面调控与机理解析，努力探索界面上电场构造及其对电子行为作用的微观过程；

4. 太阳能耦合化学催化系统中污染物迁移转化行为及效应的环境地球化学过程，提出并深入研究以载流子-激子-声子耦合、污染物质流为主线的“生态通量”与过程调控机制。