陕西科技大学李伟副教授、王传义教授ACB：N掺杂促进CdS纳米催化剂体相载流子迁移增强模拟日光诱导产氢- 大数跨境

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陕西科技大学李伟副教授、王传义教授ACB：N掺杂促进CdS纳米催化剂体相载流子迁移增强模拟日光诱导产氢

科学材料站

2022-05-07

导读：该课题将N杂原子引入六方相CdS 纳米颗粒的晶格中，制备了一种N掺杂的CdS (N-CdS)纳米光催化材料。由于杂原子-半导体协同作用对CdS载流子迁移的协同促进作用

文章信息

N掺杂促进CdS纳米催化剂体相载流子迁移增强模拟日光诱导产氢

第一作者及通讯作者：李伟（陕西科技大学（西安））

共同通讯作者：王传义（陕西科技大学（西安））

单位：陕西科技大学

论文DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121470

研究背景

为了缓解传统化石能源面临枯竭所产生的压力并促进绿色可持续发展，开发可替代的环境友好型能源至关重要。太阳光驱技术是实现太阳能转化为化学能的一种非常有前景的方法，如生产CO、CH₃OH、CH₄、C₂H₆、H₂等。由于氢气具有高附加值、绿色可持续性、低密度、易于存储等优点，是一种理想的绿色能源载体。由于过渡金属硫化物(TMSs)具有窄带隙和宽频光收集的固有优势，是一类性能优良的产氢光催化材料。其中硫化镉(CdS)因其窄带隙(~2.40 eV)和合适的导带位置而被广泛应用于可见光诱导产氢。然而，快速的载流子复合和严重的光腐蚀影响往往导致其光激子利用率低，使得光催化活性及稳定性不理想。

由于CdS具有窄带隙和适宜的导带位置的特点，被广泛应用于制氢光催化材料的合成。然而，快速的载流子复合和严重的光腐蚀导致其光激子利用效率低，使得光催化性能不佳且耐久性差。因此，如何克服上述不足是本课题需要解决的关键科学问题。

文章简介

基于此，陕西科技大学李伟副教授、王传义教授在国际知名期刊Applied Catalysis B:Environmental上发表题为‘’Promoting body carriers migration of CdS nanocatalyst by N-doping for improved hydrogen production under simulated sunlight irradiation‘’的文章。

该课题将N杂原子引入六方相CdS 纳米颗粒的晶格中，制备了一种N掺杂的CdS (N-CdS)纳米光催化材料。由于杂原子-半导体协同作用对CdS载流子迁移的协同促进作用，有效地抑制了其复合行为，使其光电流密度明显增加(~2倍)，光激子利用效率显著提高。所以，优化后的N_0.2-CdS纳米催化剂具有较高的表观量子产率(AQY = 32.41%， λ = 500 nm)。在模拟日光照射下，即使无助催化剂添加，其HER速率（3983.4 μmol·h^-1·g^-1）可以达到纯CdS NPs的9倍。

DFT计算表明，由于杂原子-半导体协同作用，在Cd原子位点上的水分解能垒明显降低，且S原子位点上的H₂生成反应的|ΔGH*|能垒明显降低，从而在热力学上加速了H₂的生成。本研究为获得高稳定性、高HER光活的CdS光催化剂提供了一种简单、绿色的方法来。

本文要点

要点一：催化剂的结构、组成及形貌

图1. 结构及组成数据

图2. 形貌、晶体结构及组成元素数据

要点二：模拟日光诱导产氢活性及稳定性

图3. 模拟日光诱导产氢性能、持久性和重复使用性数据

要点三：光学特性及光-电化学特性

图4. 光学特性及光-电化学特性数据

要点四：DFT计算及催化机理

图5. DFT计算及杂原子-半导体协同机制

要点五：小结与展望

光诱导载流子的快速复合和光腐蚀影响导致CdS光激子利用效率低，难以独立完成较高的催化产氢活性，且其催化性稳定性亦不理想。为解决这一问题，本课题将N杂原子引入到六方相CdS纳米颗粒晶格中，合成了一种N掺杂的CdS纳米催化剂。由于杂原子-半导体协同相互作用促进了载流子的迁移，并有效地抑制了其复合行为，使得光电流密度明显增加，光激子利用效率也显著提高。

因此，优化后的N_0.2-CdS纳米催化剂在无助催化剂添加下可以达到纯CdS光催化剂9倍的HER速率。其催化性能的改善主要归因于杂原子-半导体协同作用降低了水分解和生成H₂反应的能垒。本研究为获得高稳定性、高HER光活的CdS光催化剂提供了一种简单、绿色的方法。

文章链接

Promoting body carriers migration of CdS nanocatalyst by N-doping for improved hydrogen production under simulated sunlight irradiation

W. Li, F. Wang, X. Liu, Y. Dang, J. Li, T. Ma, C. Wang,

Appl. Catal. B-Environ. 2022

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121470

通讯作者简介

李伟副教授

陕西科技大学化学与化工学院，副教授。从事光催化材料结构设计及合成、太阳光诱导水处理、太阳能光伏氢能源生产相关研究。目前已发表SCI论文40余篇，总被引频次1000余次。部分研究成果发表在《Appl. Catal. B-Environ.》、《J. Mater. Chem. A》、《Environ. Sci.-Nano》、《ACS Sustainable Chem. Eng.》、《Chem. Eng. J.》、《ChemCatChem》、《Electrochim. Acta》等期刊。

王传义副教授

陕西科技大学特聘教授。德国洪堡学者、英国皇家化学会会士、国家外专局高端外国专家创新团队负责人、德国洪堡基金会联合研究小组中方负责人、陕西科技大学特聘教授、武汉大学兼职教授、博士生导师。应邀担任中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员及中国环境科学学会特聘理事、国家科技奖励和国家重点研发计划项目会评专家及国家基金委等机构项目评审专家。从事光催化技术在环境与能源领域的应用研究。