北京化工大学陈仕谋教授课题组JACS：牺牲锂盐，让钠金属电池实现超高倍率和长循环

近日，北京化工大学陈仕谋教授课题组联合郑州大学陈卫华教授课题组在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表重要文章，论文题为“Reductive Competition Effect-Derived Solid Electrolyte Interphase with Evenly Scattered Inorganics Enabling Ultrahigh Rate and Long-Life Span Sodium Metal Batteries”。该研究工作利用还原竞争效应设计了一种具有均匀散布无机物小颗粒的SEI界面层，实现了超高倍率和长循环寿命的钠金属电池。

开发高倍率、长寿命的钠金属电池是推进其在便携式电子产品、规模储能等领域中应用的关键。构建一种富含无机物且坚韧耐用的固体电解质界面相(SEI)是提升钠金属电池电化学性能的重要途径之一。尽管关于SEI膜结构、组分设计等已经被广泛研究，但对其中无机物和有机物的分布规律、调控机制，及其如何加速Na⁺迁移、提升钠金属电池性能的微观机理尚不明确。在本研究中，作者通过在钠盐基碳酸酯类电解液中引入自牺牲的LiTFSI，构建了一种富含均匀分散无机物的独特SEI。其中Li⁺和TFSI^-可以优先吸附在钠金属的内亥姆霍兹层并参与初始SEI膜的形成，产生大量的Li₃N。作为活性催化中心，孤对电子从Li₃N中的N原子上转移到FEC，促进FEC的还原。

由于LiTFSI的分解受到浓度和还原动力学的双重抑制，反应较为温和，因此，二者分解产生的Li₃N、LiF、NaF等无机物交叉生成并以多点位分散状态存在，这种独特的分布形成了Na⁺快速传输微区，并提供了丰富的界面传输通道和高通量成核位点，并能抑制钠枝晶的生成，促使钠金属电池获得了前所未有的超高倍率和长循环性能（如下图所示）。例如：得益于这种高离子电导界面膜，Na‖Na₃V₂(PO₄)₃扣式电池在60 C的超高倍率下，经过10000次循环后，容量保持率仍有89.15%；Na‖Na₃V₂(PO₄)₃软包电池在10 C倍率下2000次循环后容量保持率为92.05%。该策略还可以扩展应用于其他金属电池体系，为研发高倍率金属离子电池提供了新思路。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c08224

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