江西师范大学何纯挺课题组，JACS：分子间隔策略优化单原子空间密度- 大数跨境

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江西师范大学何纯挺课题组，JACS：分子间隔策略优化单原子空间密度

科学材料站

2023-08-29

导读：江西师范大学何纯挺课题组，JACS：分子间隔策略优化单原子空间密度

文章信息

分子间隔优化单原子Co位点的空间密度促进可持续电催化水氧化

第一作者：章佳陈毫

通讯作者：何纯挺

单位：江西师范大学、中山大学，安徽大学

研究背景

单原子催化剂（SAC）的研究为设计合成兼具高活性和高原子利用率的高效电催化剂提供了新的解决方案。然而，定向合成具有明确配位环境的SAC，同时保持其在恶劣工况下的耐久性仍然是SAC发展的巨大挑战。此外，目前提高SAC性能的常用策略之一是提高金属原子的负载量。然而，随着金属负载量的提升，金属或活性中心的团聚难以避免，这将限制催化剂中有效活性密度(或实际原子利用率) 的进一步提升。

文章简介

近日，江西师范大学何纯挺教授团队在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表题为“Optimizing Spatial Density of Single Co Sites via Molecular Spacing for Facilitating Sustainable Water Oxidation”的研究论文。该论文中，作者提出一种分子间隔策略，制备了系列活性密度可调且具有优异稳定性的分子间隔单原子催化剂（msSAC）。

图1. 分子间隔单原子催化剂。

本文要点

要点一：优化单原子位点的空间密度

设计不同长度的有机酸酐作为间隔分子合成了一系列新型的msSAC。不同长度的酸酐分子不仅可以有效优化单原子位点的空间密度，调节催化中心金属原子的利用率，进而显著影响表观活化能，还可以通过位点的空间网格化有效改善电催化过程中的传质和气体扩散。

图2. 催化剂模型图。无序重叠的金属位点（左）和分子间隔的有序金属位点（右）。灰色和红色方块分别代表非活性中心和活性中心。

要点二：优异的电催化碱性析氧活性

根据分子间隔策略所制备的催化剂CoPc-PM@CNT在1.58 V下，质量活性高达(1.63±.0.01)×105 A·g^{^-1}, TOFbulk高达27.7±4.6 s^-1，优于目前已报道的碱性析氧反应（OER）催化剂。此外，在2.0 A·cm^-2的超高电流密度和50oC, 6M KOH的工业条件下，该催化剂表现出优异的稳定性，其降解速率仅为0.1 mA·cm^{^-2}geo·h^-1，并能维持99.5%的电流密度长达100小时以上。

图3. 催化剂性能。a催化剂的极化曲线；b催化剂的活性密度和活性催化比率；c催化剂的表观活化能与活性密度关系；d Co周围配位N原子的径向分布函数；e CoPc-PM@CNT OER反应前后Co的FT-EXAFS；f催化剂的稳定性比较。

要点三：前瞻

提出以共轭有机酸酐作为间隔分子优化酞菁钴位点的空间分布，制备了系列活性密度可调的分子间隔单原子催化剂（msSAC），并且发现在不明显改变活性位点的总数目和电子结构的情况下，也可以显著地提高有效活性密度，催化传质和催化耐久性。该工作为催化性能的优化提供了一种超越传统电子结构调控的分子增强方案。

该研究工作得到中山大学陈小明院士的专业指导，并由国家自然科学基金、江西省自然科学基金和江西省“双千计划”资助完成。

文章链接

Optimizing the Spatial Density of Single Co Sites via Molecular Spacing for Facilitating Sustainable Water Oxidation

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06665

通讯作者简介

何纯挺（Chun-Ting He），江西师范大学化学化工学院教授、博士生导师，高等研究院副院长，江西省“十四五”一流化学学科建设“能源催化化学”方向学术带头人。

2011和2016年分别获中山大学理学学士和材料物理与化学博士学位（导师：陈小明院士）。2015和2017年先后到清华大学化学系及澳大利亚Griffith大学CCEE研究中心进行访学研究。入选国家级高层次青年人才、中国科协 “青年人才托举工程”、首批中国“博士后创新人才支持计划”、江西省“双千计划”创新领军人才项目。主持国家自然科学基金面上项目和江西省杰青等项目。曾获江西青年科技奖、江西青年五四奖章、广东省自然科学一等奖（4/7）和江西省自然科学一等奖（2/4）。至今已在Nat. Energy, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Chem. Sci., Adv. Mater.等国际著名期刊发表高水平论文110余篇，论文他引10000余次，H指数为47，入选2019年英国皇家化学会期刊Top1%高被引作者。兼任中国晶体学会青年工作委员会委员、全国催化材料专家委员会委员、氟硅能源材料与化学教育部重点实验室学术委员会委员和江西省材料学会理事会成员。

课题组介绍

何纯挺教授于2019年组建了分子基能源化学研究室（LMEC），依托化学化工学院、高等研究院、氟硅能源材料与化学教育部重点实验室、国家单糖化学合成工程技术研究中心等多个平台。团队面向国家“双碳”战略，致力于能源催化化学领域前沿科学问题，以“氢能与碳转化核心催化剂”作为主攻方向，重点研究1）面向氢能及二氧化碳转化的分子基催化剂；2）低核催化剂（团簇、单原子）的限域合成及其能源催化。相关研究成果在Nat. Energy、Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed等顶级期刊上发表，申请和授权发明专利15项。未来团队将在氢能催化或固碳化学领域继续钻研，开发新型高效催化剂并探索相关新型的催化模型和理论。

课题组招聘

课题组常年诚聘博士后、科研助手/特聘副教授等研究人员，欢迎青年才俊们加盟！