复旦杨东/董安钢/李同涛团队AEM：单层介孔碳框架插层的MXene叠层超晶格

共同第一作者：黄显梧，吕轩宇，吴冠宏

通讯作者：李同涛，王亚军，杨东，董安钢

单位：复旦大学，温州大学

过渡金属碳化物(MXene)因其具备卓越的机械和电学性能、高比表面积以及柔韧的片状纳米结构成为研究焦点，特别在超级电容等电化学储能领域展现出了巨大的潜力。然而，MXene纳米片自我堆叠问题和固有的狭窄层间间距限制了其在电化学存储中的应用。为了克服这些问题，先前的研究通过多种方法尝试提高MXene表面的可及性，包括构建3D多或者垂直排列的纳米片。然而，这些方法在精确控制MXene组装微结构方面仍存在挑战，导致自我堆叠问题仍然存在。通过将异质物种引入到MXene层间，不仅可以防止纳米片重新堆叠，还可以调节层间间距，形成二维异质超结构，并通过异质界面处的原子耦合引入新的性质。尽管在这方向上已经取得一些进展，但当前方法在充分探索这些材料的性质和潜在应用方面仍存在局限性。因此，需要探索有效可控的技术，以最大程度地利用MXene的单层结构，创造新型的异质超结构，以实现更优越的电化学能源存储性能。

近日，来自复旦大学的李同涛青年研究员、杨东教授与董安钢研究员团队联合温州大学王亚军教授团队，在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Multilayer Superlattices of Monolayer Mesoporous Carbon Framework-Intercalated MXene for Efficient Capacitive Energy Storage”的文章。该研究文章通过一种自下而上的胶体组装方法，将单层介孔碳框架（MMCFs）精准插入Ti₃C₂T_x (MXene)层间，成功构建了Ti₃C₂T_x/MMCFs叠层超晶格结构，并利用该材料制备了具有宽电压窗口的平面微型超级电容器器件。

该研究通过自下而上的胶体组装策略，成功构筑了Ti₃C₂T_x/MMCFs叠层超晶格结构材料。利用长链有机配体修饰的二维纳米片和零维纳米晶的胶体共组装，研究团队实现了有序的二维/零维逐层堆叠超晶格。采用油胺(OAm)修饰的Ti₃C₂T_x纳米片和油酸(OA)修饰的Fe₃O₄纳米颗粒，通过表面配体密度的差异，促使它们实现逐层有序组装。随后通过配体碳化以及对Fe₃O₄的刻蚀，最终形成了Ti₃C₂T_x/MMCFs叠层超晶格结构。该超晶格具有三维有序的导电网络，释放了Ti₃C₂T_x纳米片的活性表面，扩大了纳米片层间间距，并在三维互联中提高了整体的传质性能和面外导电率。

MXene固有的狭窄的层间间距限制了其电解质的选择，从而限制了基于MXene的超级电容器的能量密度。在该工作中，所制备的Ti₃C₂T_x/MMCFs叠层超晶格具有大于12 nm的层间距，可以容纳较大尺寸电解质分子，如离子液体电解质分子等。利用该超晶格材料组装的微型超级电容器器件，选用了EMIMBF4/PVDF-HFP作为固态电解质，可以实现3.0 V的电压窗口，表现出了最高76 mF cm-2的面积比电容。

Multilayer Superlattices of Monolayer Mesoporous Carbon Framework-Intercalated MXene for Efficient Capacitive Energy Storage

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