唐浩林、程义、Ben Bin Xu、教授，AFM观点：氧化钇纳米团簇增强Fe-N4和Fe4N电催化剂酸性和碱性的氧还原性能

第一作者：罗任

通讯作者：程义*，Ben Bin Xu*，唐浩林*

单位：武汉理工大学，中南大学，诺森比亚大学

随着可再生能源市场的快速扩张，对于清洁、可持续和高效的能源存储和转换设备的需求日益增长，如燃料电池和金属空气电池的商业需求正在飙升。燃料电池和金属空气电池等设备的核心是阴极氧还原反应（ORR）。然而，ORR是一个涉及四电子和质子耦合的惰性电化学过程，这一过程的惰性动力学特性常常阻碍这些设备的应用。尽管基于铂的催化剂是最有效的ORR催化剂，但其稀缺的资源限制了其广泛的商业应用。因此，寻找和开发新的、有效的、并且资源丰富的ORR催化剂成为了当前的研究重点。在这个背景下，过渡金属（如Fe、Co、Mn）氮化物及其与碳材料的复合物因其低成本和良好的催化活性而引起了广泛的关注。其中，原子级分散的与氮配位过渡金属被认为是一类有前景的ORR催化剂。然而，Fe-N_x活性位点的分布效率低下的挑战长期存在，导致活性位点密度低和性能不稳定，本文深入研究Fe-N₄和Fe₄N催化剂，提出了氧化钇纳米团簇增强Fe-N_x活性位点的策略，为未来的研究提供新的视角和思路。

近日，来自中南大学的程义教授和武汉理工大学的唐浩林与诺森比亚大学的Ben Bin Xu教授合作，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Yttrium Oxide Nanoclusters Boosted Fe-N₄ and Fe₄N Electrocatalyst for Future Zinc-Air Battery”的研究文章。他们开发了一种FeY-NC复合材料，该复合材料由原子分散的Fe-N_x, Fe₄N_0.94和Y₂O₃纳米团簇以及Fe-N_x-/Fe₄N_0.94-Y₂O₃异质结构组成，具有过渡金属Fe的ORR催化性能及稀土元素Y独特的电子轨道构型。通过强的内在协同效应显著降低了*OH的结合能，从而降低了ORR的过电位。

文章介绍了多元复合催化剂的合理设计，讨论了提高电催化性能的潜在解决方案。通过利用原子位点、纳米团簇和纳米颗粒之间的协同效应，可以增强提高电催化剂的ORR性能。其中，在FeY-NC催化剂中Fe-Nx和Fe₄N与Y₂O₃之间强烈的内在协同效应显着降低了*OH的结合能，从而降低了ORR的过电势。与Fe-NC相比，FeY-NC催化剂表现出优异的ORR性能，具有更高的E_1/2和其他有利的电化学性能。

在ZIF-8合成过程中，通过添加Fe(NO₃)₃·9H₂O、Y(NO₃)₃·6H₂O和Zn(NO₃)₂·6H₂O以及2-甲基咪唑，原位引入Fe和Y前体。将所得FeY-ZIF-8粉末与双氰胺混合，然后在950℃下加热2小时，可诱导形成单原子、高度分散的纳米团簇和纳米颗粒的FeY-NC样品。

稀土（RE）元素以其独特的轨道结构成为调控过渡金属电子结构的常用添加剂。稀土元素独特的轨道结构可以增强过渡金属的催化活性。文章以Fe-NC为参考进一步研究了Gd、Eu、Tb、Er、Pr和Sm对Fe产生负面影响，与Fe-NC相比E_1/2降低，而当Sc、Dy和Sm存在时，复合催化剂的E_1/2正移，FeDy-NC和FeY-NC的E_1/2分别为0.911和0.926V，表现出优异的性能。研究发现，Y和Fe之间的强相互作用使复合催化剂比大多数其他稀土复合催化剂具有更优异的ORR性能。

“Yttrium Oxide Nanoclusters Boosted Fe-N₄ and Fe₄N Electrocatalyst for Future Zinc-Air Battery”

唐浩林 教授简介：唐浩林，男，武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室教授，国家中青年科技创新领军人才。主要从事质子交换膜燃料电池关键材料的研究工作。2007年6月毕业于武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室，获博士学位。国家重点研发计划“十四五” “氢能技术”总体组专家，IEEE中国氢储能技术分委会副主席、中国内燃机学会储能技术分会副主任委员、中国可再生能源学会青年专委会常务理事、SCI国际期刊《Advanced Composites and Hybrid Materials》、《Energies》、《Polymers》编委。“万人计划”科技创新领军人才（第四批，2019）；先后获得教育部“新世纪优秀人才计划” (2012年)、湖北省“杰出青年基金”(2014年)、第十四届“霍英东青年教师奖”(2015年)， “高安全性锂电隔膜”湖北省创新战略团队 (带头人，2016年)、科技部“中青年科技创新领军人才”（2017年）、湖北省“产业教授”（2019）称号及荣誉；入选英国皇家化学会会士（FRSC）、能源领域全球前2%顶尖科学家、Elsevier中国高被引学者（材料科学与工程领域）。围绕氢能燃料电池技术主持863课题、共用技术项目、国家自然科学基金、装备预研基金、重大横向及其它项目40余项，在Adv Mater, Adv Energy Mater等国际著名期刊上发表SCI论文294篇、他引10000+次、H因子51，受邀撰写国际专著章节4篇，申请、获得国家发明专利86项、获中国专利奖2次（2020年、2023年），开发的燃料电池、水电解制氢复合质子交换膜，储能电池隔膜均已投入产业应用。

程义 教授简介：博士，中南大学教授，于2015年于澳大利亚科廷大学获得博士学位，2006年于中南大学获得学士学位。2014.12-2018. 11在澳大利亚科廷大学从事博士后研究工作。立足于环境可持续发展和资源再生的“液态阳光技术”，围绕聚合物电解质膜燃料电池、电解水制氢电解池、二氧化碳还原等关键材料和器件，在原子层面纳米材料可控合成和电解池、燃料电池器件等方向开展了大量基础研究工作。以第一作者/通讯作者在Adv. Mater.、Energy & Environ. Sci.、Angew. Chem.等国际权威期刊上发表SCI论文80余篇。

Dr. Ben Bin Xu，是FRSC，FIMMM，FRSA，FICS，材料与力学正教授，主要研究方向为功能材料、应用力学、微工程、可持续与能源技术。于2011年在赫瑞瓦特大学获得机械工程博士学位，2011-2013年在美国马萨诸塞大学阿姆赫斯特分校高分子科学与工程系从事博士后研究。Ben是AICHE（美国）“复合材料”部门以及材料、采矿和矿物研究所 (IoM3) 材料表征与性能小组的主席。他已发表 7 项专利、10 本书（含章节）以及在 Sci 等领先期刊上发表的 220 多篇同行评审文章。Ben已受邀在国际会议/领先机构中发表 100 多场特邀/全体报告，主持 30 多场国际活动，并为 100 多种期刊审阅论文出版物。他担任 Advanced Composites and Hybrid Materials (Springer Nature)、EcoMat (Wiley)、Advanced Devices & Instrumentation (AAAS) 和 ES Engineered Science 的副主编，以及 Nano Materials Science (Elesevier)、Polymers (MDPI) 的编委会成员 。

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