文 章 信 息
MXene介导界面生长的2D-2D异质结构纳米材料作为水系锌基电池阴极
第一作者：张光勋，杨慧
通讯作者：庞欢*，张一洲*
研 究 背 景
二维纳米材料中不可避免的聚集引起的活性降解的常见问题有待解决。利用MXene独特的表面特性可以诱导各种二维纳米材料在MXene基底上生长。这种策略有效地减轻了自堆积缺陷，增加了表面暴露面积。所获得的2D-2D MXene@NiCo层状双氢氧化物(MH-NiCo)异质结构具有增强的结构稳定性，改善的化学可逆性和更高的电荷转移效率。水系碱性MH-Ni4Co1//Zn@CC 电池表现出优异的电化学性能。这项研究不仅为设计新能源相关纳米材料的铺平了道路，而且为2D-2D异质结构在先进电化学器件中的应用和优化提供了宝贵的见解。
文 章 简 介
近日，来自扬州大学的庞欢教授与南京信息工程大学的张一洲教授合作，在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表题为“MXene-mediated Interfacial Growth of 2D-2D Heterostructured Nanomaterials as Cathodes for Zn-based Aqueous Batteries”的研究论文。该研究文章利用MXene独特的表面特性，成功地在MXene表面诱生长了各种二维纳米材料。这种策略有效地减轻了自堆积缺陷，增加了暴露表面积。所获得的2D-2D MXene@NiCo层状双氢氧化物（MH-NiCo）异质纳米材料与Zn@CC组装而成的水系碱性锌离子电池表现出优异的电化学性能。
图1. a) Scheme of MXene-mediated interfacial growth of different 2D-2D heterostructured nanomaterials. b) TEM, c) HRTEM images and d) XRD pattern of Ti3C2Tx MXene nanosheets. e-h) SEM, i-p) TEM and q-t) XRD of e, i, j, q) MX@Ni(OH)2; f, k, l, r) MX@Co(OH)2; g, m, n, s) MX@MoS2; h, o, p, t) MX@NiMoO4.
图2. a) Scheme of synthesis process of MH-NiCo heterostructure. b1-f1) SEM and b2-f2) TEM images of b1, b2) MH-Ni1Co0; c1, c2) MH-Ni8Co1; d1, d2) MH-Ni4Co1; e1, e2) MH-Ni2Co1; f1, f2) MH-Ni1Co1. g1-g6) HAADF-STEM image and EDS mapping of MH-Ni4Co1.
图3. a) XRD curves and b) FT-IR curves of different samples. c) Ni 2p and Co 2p XPS spectra of MH-Ni4Co1 and H-Ni4Co1. d) C 1s XPS spectra of MH-Ni4Co1, and H-Ni4Co1. e) Ti 2p XPS spectra of MH-Ni4Co1 and Ti3C2Tx MXene. f) N2 adsorption-desorption isotherms and the corresponding pore size distribution plot of MH-Ni4Co1 and H-Ni4Co1.
图4. Electrochemical performance of different samples. a) CV curves at 10 mV s-1; b) GCD curves at 5 mA cm-2; c) specific capacity comparisons; d) GCD curves of MH-Ni4Co1; e) Nyquist plots; f) Ragone plots. Electrochemical performance of aqueous MH-Ni4Co1//Zn@CC battery. g) CV curves at different scan rates. h) Plots of log(i) vs. log(v) according to oxidation/reduction states in the CV data. i) Rate capacity and coulombic efficiency. j) Cycling stability (insert: the first and last ten cycles of charge and discharge). k) Areal energy/power densities of this work compared to other works (insert: practical demonstration of the battery driving a fan).
图5. a) Assembly diagram of the flexible MH-Ni4Co1//Zn@CC battery. b) CV curves under different bending angles (insert: practical demonstration of the flexibility of the assembled battery). c) GCD curves at different current densities. d) Cycling performance.
本 文 要 点
MXene是二维(2D)材料家族的新兴成员，由于其独特的属性，如导电性、柔性结构、亲水性和机械稳定性，在各个研究领域引起了相当大的兴趣。尽管其具有良好的电化学性能，但纯MXene在商业应用中面临挑战，主要是由于MXene的自堆积和易氧化性等问题。长时间使用的MXene往往表现出性能下降的趋势，其特征是电容降低，离子传输通道受阻，有效表面积减少。因此，开发可行的方法来优化MXene是至关重要的。一种有效的策略是利用2D MXene丰富的表面末端基团(=O， -OH， -F等)。这些基团可以通过静电作用或范德华力促进复合形成其他维度(0D、1D、2D、3D)的纳米材料。这种方法对于保持MXene的层间空间和防止氧化降解至关重要。
在各种异质结构中，基于MXene和其他二维纳米材料的异质结构(2D-2D MXene异质结构)具有几个显著的优势。1)由于其原子薄的几何厚度和相对较高的面积/体积比，它们提供了较大的面积比容量。2)这些异质结构的构建有效地抑制了二维材料的自堆积和聚集，从而增强了活性表面暴露。3)二维纳米材料的覆盖增强了MXene的化学稳定性，有助于保持其固有的导电性。4)这些异质结构中的界面相互作用促进了电子结构的重新分布，从而加速了电化学反应动力学。5)交联的二维纳米片形成了大量离子和电子传递通道。鉴于这些协同效应，2D-2D MXene异质结构的设计和应用已成为研究的重要焦点，在光催化、传感和电化学储能等领域显示出潜力。
在储能设备不断发展的背景下，可充电碱性镍锌电池因其环境友好、储量丰富、本质安全、输出电压高、理论容量可接受、水溶液离子电导率好等优点而备受关注。然而，镍锌电池的能量密度和耐用性仍然无法满足日益增长的电力存储需求，主要原因是锌阳极寿命短，镍阴极的不可逆性。镍基正极材料设计的最新进展，包括成分优化和纳米结构创新，已经显示出解决这些挑战的希望。例如，Zhi等人调节镍基金属有机骨架的暴露面，并获得了增强的比容量和速率能力，这可能归因于不同暴露面上优化的电子结构和强烈的OH-吸附行为。Chen等人设计了一种微纳氢氧化镍薄片阵列的三维分层结构，以加速电荷转移和暴露活性材料。尽管取得了这些重大进展，但在镍基阴极中应用2D-2D异质结构工程的潜力仍然相对未开发。
在这项研究中，我们利用MXene纳米片独特的表面特征构建了一系列2D-2D异质结构纳米材料，包括MXene@Ni(OH)2，MXene@Co(OH)2，MXene@MoS2和MXene@NiMoO4。所有样品均呈现夹层结构和交联网络，表明采用MXene纳米片作为二维纳米材料生长基质的可行性和可控性。在此基础上，我们进一步合成了具有优化的Ni/Co比的MXene@NiCo层状双氢氧化物(MH-NiCo)。与纯NiCo LDH相比，MH-NiCo异质结构表现出优越的比容量和循环稳定性。此外，组装的MH-Ni4Co1//Zn@CC电池具有0.61 mAh cm−2的比容量，循环2300次后的96.6%的容量保持率，1.047 mWh cm−2/32.899 mW cm−2的最大能量/功率密度。这项研究为设计具有增强结构稳定性和电化学性能的能源相关纳米材料开辟了新的途径，并为2D-2D异质结构的应用提供了有价值的见解。
文 章 链 接
MXene-mediated Interfacial Growth of 2D-2D Heterostructured Nanomaterials as Cathodes for Zn-based Aqueous Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202401903
https://doi.org/10.1002/anie.202401903
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