南科大邓永红教授团队CEJ：纳米LLZTO固态电解质改性隔膜助力高性能锂金属电池

第一作者：余凯，曾惠鹏

通讯作者：池上森*，王军*，宫清*，邓永红*

单位：南方科技大学

锂金属电池作为高能量密度电池之一，已成为众多研究人员关注的热点。然而，锂枝晶带来的严重安全问题亟待解决。在这项工作中，将纳米石榴石固态电解质 Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂ (LLZTO)作为涂覆层材料，利用简单的湿法涂敷工艺制备了一种高安全的复合固态电解质薄膜（20 μm）。该复合固体电解质膜相较于普通PE隔膜具有良好的抗热收缩能力和电化学性能，并实现在锂金属电池中的应用。为大规模商业化生产热稳定性能优异、安全性能高的石榴石基复合膜提供了新途径。

近日，南方科技大学邓永红教授团队与企业合作，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal 上发表题为“High-performance lithium metal batteries enabled by a nano-sized garnet solid-state electrolyte modified separator”的研究文章。该文介绍了一种高安全性复合固态电解质薄膜（20 μm），作者首先将一次烧结得到的LLZTO颗粒高能球磨，球磨时加入少量的PEG作为非离子表面活性剂包覆在LLZTO表面，在降低粒径的同时降低LLZTO纳米颗粒表面能，并通过空间位阻效应阻止纳米粒子之间的团聚，以及改善LLZTO表面强碱性的暴露；然后使用表面改性的纳米LLZTO与PVDF粘结剂混合形成均匀浆料；最后将其进行涂覆在12μm的PE隔膜两侧形成复合固态电解质薄膜。制备的双面涂覆改性薄膜相比于普通PE膜具有更好的抗热收缩性能，对电解液有更好的浸润性，可提供额外的锂离子传输路径，降低锂离子的成核过电势，使用适配的电解液后在锂金属电池中展现出了优异的电化学性能。

通过前期混料球磨的过程中引入少量的PEG作为非离子表面活性剂包覆在LLZTO表面，在降低粒径的同时改变了纳米颗粒表面界面能，通过空间位阻效应阻止纳米粒子之间的团聚，以及缓解碱性表面对PVDF粘结剂脱氢氟化的影响，形成均匀的浆料以便涂覆制备。

PE@LLZTO膜在多种热测试中表现出优异的抗热收缩性能，并在高温下保持较为完整的骨架形貌，减缓热失控，提升电池的安全性能。

LLZTO涂层可以改善对电解液的浸润性，提供了额外的锂离子传输路径，与商用PE膜以及商用氧化铝陶瓷隔膜相比显著提升了锂离子迁移数，并有效的降低了成核过电势，改善锂枝晶问题。

High-performance lithium metal batteries enabled by a nano-sized garnet solid-state electrolyte modified separator

邓永红 教授简介：南方科技大学材料科学与工程系教授，创新创业学院副院长，深圳新宙邦科技股份有限公司首席科学家，广东省特支计划科技创新领军人才，深圳市孔雀计划B类人才；担任《储能科学与技术》杂志编委、固态离子学理事等。主要从事高能量密度锂电池及其关键材料的研发，是广东省新能源汽车重大科技专项负责人。已在Nature Communications，Advanced Materials，Energy & Environmental Science， Advanced Energy Materials，Nano Letters等期刊上发表论文229篇，授权专利126件。

宫清 教授简介：南方科技大学业界导师。

王军 教授简介：南方科技大学创新创业学院研究教授，其主要研究方向为高能量密度与高安全锂电池以及其他新型电池研究。王军博士已在Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等国际一流期刊发表学术论文120余篇，被引次数近5000次，h指数近40；申请PCT专利3项以及中国专利30余项。

池上森 教授简介：南方科技大学材料科学与工程系研究助理教授（副研究员），深圳市高层次人才（后备级），主要研究方向为高比能液/固态锂电池及其关键材料。相关工作已在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Letter., Energy Storage Mater.等国际刊物上发表论文30余篇（3篇ESI高被引论文），申请专利12项（授权5项）。已主持完成博士后基金面上项目1项，目前主持国家自然科学基金-面上项目1项、广东省自然科学基金-面上项目1项、深圳市自然科学基金-面上项目1项。