云南大学郭洪/何天威、盐城师范学院孔佑超最新PNAS.：高熵工程实现三功能高效电催化！

第一作者：邹肖肖

通讯作者：云南大学郭洪/何天威、盐城师范学院孔佑超

随着可再生电力的普及，电催化转换已成为其中一个最有前景以达到能量转换和绿色化学合成的方法之一。然而，如何优化催化剂的结构，建立其与催化过程的结构和活性之间的关系，仍然是一个巨大的挑战。高熵合金纳米颗粒（HEANs）由于其多元素组成、均匀混合的固溶体结构、大的比表面积等优点而受到广泛关注。由于每种元素都有不同的原子半径、化学键和晶体结构，因此混合如此多的元素会增加晶格畸变，所以晶体缺陷结构的特性优化了 HEANs 的电子结构，从而使催化活性和选择性得到微调。同时，HEANs 中的多元素协同作用使其成为多步串联或多功能催化反应提供了不同的吸附位点，并减少了贵金属的含量。尽管如此，各种可能的成分、复杂的原子排列和通过精确的结构对表面、有序、缺陷和动态演化的研究，以及对活性位点和性能来源的识别和理解，严重限制了 HEANs 的发展。

基于此，云南大学郭洪/何天威、盐城师范学院孔佑超，在《美国国家科学院院刊》 (Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS.)上发表研究型论文“High-entropy engineering with regulated defect structure and electron interaction tuning active sites for trifunctional electrocatalysis”（论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2313239121）。该研究报道了一种三功能高熵合金纳米颗粒(HEANs)电催化剂，在锌空气电池和电解水中能够保持良好的稳定性，文章还详细研究了 HEAN/CNT 中HEANs的缺陷结构和电子相互作用的本征特性。通过原位技术和理论计算，确定了不同条件下 HEAN/CNT 三功能电催化反应的机理。同时，用密度泛函理论进一步验证了 HEANs 三功能电催化中的电子相互作用和活性中心的自适应调节。这些发现为设计低价的多功能高熵电催化剂提供了新的思路。

根据球差校正电镜表征结果，说明了高熵纳米颗粒成功的合成，并且更精确的表征出来合成的高熵纳米颗粒的各种缺陷结构的存在，以及各种缺陷结构导致高熵纳米颗粒中存在的应力应变。

为了更深入的理解高熵纳米颗粒中各元素电子之间的相互作用，进行了同步辐射和理论计算的研究，从同步辐射实验结果和理论计算的结果两方面分析该高熵合金纳米颗粒中各元素电子相互作用的影响。

采用直接的全面动态的监测原位检测技术，在实际反应条件下检测中间产物，更加立体全面的理解高熵材料在多功能催化中的作用机制。此外还从理论计算的角度确定了每个催化反应的活性位点，对比了不同溶剂模型条件下的吉布斯自由能。

High-Entropy Engineering with Regulated Defect Structure and Electron Interaction Tuning Active Sites for Trifunctional Electrocatalysis

郭洪教授：云南大学教授，博士生导师，博士后合作导师，享受云南省政府津贴的专家学者，云南大学东陆学者，中国硅酸盐学会固态离子学分会理事（CSSI），国际能源与电化学科学研究院(IAOEES理事，国际电化学会（ISE）会员。主持973计划课题、国家自然科学基金、云南省重大科技专项、云南省及教育部重点项目等20余项省部级及以上课题。主要从事电化学储能及环境催化研究。以第一作者及通讯作者在PNAS., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Angew Chem. Int. Edit.等学术期刊发表论文150余篇，引用超过7000次。申请及授权30余项中国发明专利。课题组常年招收二次电池关键技术及光、电催化方向师资（科研）博士后及优秀青年学者，联系邮箱：guohong@ynu.edu.cn。

邹肖肖，云南大学材料科学与工程专业博士研究生，目前研究方向为能源电催化方向。

云南大学郭洪教授课题组常年招收二次电池关键技术及光、电催化方向师资（科研）博士后及优秀青年学者，联系邮箱：guohong@ynu.edu.cn。