吴忠帅研究员团队Materials Today：可打印全柔性一体化气体传感集成系统

第一作者：马佳鑫

通讯作者：郑双好*，吴忠帅*

单位：中国科学院大连化学物理研究所

可穿戴、柔性化微电子的发展刺激了对兼容性高、耐用性强的产能、储能和用能一体化集成系统的需求。其中，平面微型超级电容器（MSCs）具有高功率密度和快速充放电的特点，能够随时随地收集能量转化单元产生的剩余电力，为电子设备供电。但通常是将各部分进行导线连接组合或将转化与储存材料进行物理混合，这不仅增加器件的体积和质量并产生能量损耗，而且也具有低集成度和低效率等局限性。目前，构筑高效一体化自供电集成气体传感器系统方面存在以下挑战，（ⅰ）开发能量转化、能量存储及能量使用器件的通用性和兼容性制备技术，（ⅱ）发展高性能柔性电极材料和气体传感材料。

近日，中科院大连化学物理研究所二维材料化学与能源应用研究组吴忠帅研究员团队在国际知名期刊Materials Today上发表题为“2D ultrathin graphene heterostructures for printable high-energy micro-supercapacitors integrated into coplanar flexible all-in-one microelectronics”的文章。该文章设计制备出与平面储能器件特性相匹配的二维超薄、高容量的铁基沸石咪唑盐骨架/石墨烯异质结构（Fe-ZIF/G）纳米片，喷涂打印出柔性高比能平面微型超级电容器，并研制出全柔性、高灵敏、一体化自供电气体传感集成系统。

由于范德华引力，石墨烯类纳米片在电极中经常发生聚集或再堆积，阻碍了离子扩散。值得注意的是，通过在石墨烯上交替堆叠二维纳米片形成二维异质结构，能够结合各自二维纳米片的优点，同时消除了石墨烯与其他二维材料物理混合的缺点，产生了强大的协同作用。该团队采用静电组装及有机配体限域策略，报道了一种新的铁基沸石咪唑盐骨架(Fe-ZIF)/石墨烯(FZG)二维异质结构纳米片。FZG异质结构具有超薄结构（~3 nm）、丰富的孔隙结构、高的比表面积（363 m²/g）和优异的导电性。此外，可以精确控制异质结构中Fe-ZIF的含量，产生多种片状形貌。

采用超薄FZG异质结构作为微电极，结合离子液体凝胶电解质，通过喷涂打印策略制备出可定制的高比能固态微型超级电容器。由于理性设计的FZG异质结构具有高导电性、丰富的孔结构以及与平面储能器件离子输运特性高度匹配的特点，显著促进了电解质离子沿平面的传输，提供了丰富的电化学活性位点。喷涂打印的平面微型电容器表现出9.5 μWh/cm²的高面积能量密度和优异的循环稳定性。

传统微能源系统一般需采用金属导线，与微电极兼容性差，难以在有限空间实现器件的高度集成化。该团队提出了一体化设计和构建策略，实现了平面化微型储能器件与功能组件的良好匹配与高度兼容，研制出面向特定应用场景的功能化集成微系统。利用喷涂打印技术在柔性衬底上打印微型超级电容器与气体传感器，再与柔性硅薄膜太阳电池集成，构建了全柔性自供电气体传感集成系统。该微系统在室温下对氨气响应显示出高的选择性，而且在低氨气浓度（2 ppm）条件下具有高的响应性。该工作为构建可打印的自供电微系统开辟了新的途径。

2D ultrathin graphene heterostructures for printable high-energy micro-supercapacitors integrated into coplanar flexible all-in-one microelectronics

马佳鑫，郑州大学材料科学与工程学院副研究员。2023年6月在中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位，师从吴忠帅研究员；2023年8月加入郑州大学材料科学与工程学院。主要从事可打印微型储能器件与微能源系统、锂金属固态电池的研究。迄今为止，已在Nature、Advanced Materials、National Science Review、Advanced Energy Materials、Materials Today、Advanced Functional Materials等期刊发表学术论文30余篇。曾荣获国家奖学金、北京市优秀毕业生、卢嘉锡优秀研究生奖、延长石油优秀博士研究生奖学金等荣誉/奖励。

吴忠帅，中国科学院大连化学物理研究所首席研究员（长聘），二维材料化学与能源应用研究组（508组）组长，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，英国皇家化学会会士。2018-2023年连续六年科睿唯安全球高被引科学家、爱思唯尔“中国高被引学者”、中组部引进海外高层次青年人才、超级电容产业联盟青年工作委员会副主任。主要从事二维材料化学与微纳电化学能源应用的基础研究，包括是石墨烯与二维材料、微型储能器件与微能源系统、超级电容器、先进电池（锂/钠/锌离子、锂金属/硫/空、固态电池）和能源催化。迄今为止，已在Nature、Nat. Commun.（4篇）、Energy Environ. Sci.（11篇）、Adv. Mater.（17篇）、Adv. Energy. Mater.（17篇）、J. Am. Chem. Soc.（8篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（6篇）、Natl. Sci. Rev.（5篇）、Energy Storage Mater.（18篇）、J. Energy Chem.（19篇）等期刊发表学术论文290余篇，被SCI引用37000余次（Google学术引用44000余次）；单篇他引超过200次的39篇，单篇他引超过1000次的12篇，单篇他引最高2243次。申请发明专利120余项，授权28项。

获国家自然科学奖二等奖（第四完成人，2017）、辽宁省自然科学奖一等奖2次（第四完成人，2017；第一完成人，2022）、第十三届辽宁青年科技奖、Nano Research新锐青年科学家奖（2020）、Energy Storage Materials青年科学家奖（2019）、中国科学院优秀导师奖（2021）、卢嘉锡优秀导师奖（2020）、中国科学院大学领雁银奖-振翅奖（2022）、中科院“百人计划”终期评估优秀（2018）等。获批国际标准1项、国家标准2项。兼任Applied Surface Science副主编，J. Energy Chem.执行编委，Natl Sci. Rev.编辑工作组成员, Energy Storage Mater.、Science Bulletin、科学通报、Nanomaterials、Carbon Futures、Mater. Res. Express、Physics编委，Interdisciplinary Materials学术编辑，Chin. Chem. Lett.、eScience、Materials Futures、物理化学学报青年编委、Engineering通讯专家。