南京大学朱嘉教授、朱鹏臣助理教授，大连理工大学王敏焕副教授CEJ：双功能层调节钙钛矿/富勒烯界面以实现高效反型钙钛矿电池

第一作者：陈传露

通讯作者：朱鹏臣*，王敏焕*，朱嘉*

单位：南京大学，大连理工大学

作为一种新兴的太阳能光电转换技术，钙钛矿光伏具有高效率、低成本、易于制造的特点。相对于正型钙钛矿电池（n-i-p），反型结构（p-i-n）由于更低的制备成本和更高的器件稳定性而拥有广阔的商业应用前景。然而，反型电池中钙钛矿/富勒烯（C₆₀）界面处显著的非辐射复合损失和能级排列不匹配限制了器件的性能和长期稳定性。本文旨在该界面引入具有双功能的修饰材料，能够同时缓解非辐射损失和界面能级适配两个问题，并以此提升反型钙钛矿电池的转换效率和稳定性。

近日，来自南京大学的朱嘉教授和朱鹏臣助理教授，与大连理工大学的王敏焕副教授合作，在期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Regulating the perovskite/C₆₀ interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells”的研究论文。该论文将三氟甲氧基-苯乙胺碘材料用于反型钙钛矿电池中的钙钛矿/富勒烯（C₆₀）界面。该插层材料同时具备两大优势：其一，该插层的引入能够有效钝化多种钙钛矿表界面缺陷，大幅降低非辐射复合损失，提升载流子寿命；其二，该插层材料可以重整界面能级，降低钙钛矿表面少子数量，减小和电子传输材料的能垒差，促进电子的抽取和传输。基于该插层材料的反型钙钛矿电池获得了反扫24.7%的转换效率，且封装的器件在一个太阳光强下照射600小时后，其转换效率并显现出明显下降。

作者首先对采用插层材料（target）和不采用插层材料（control）的钙钛矿膜层进行表征。X射线衍射（XRD）谱图显示，插层材料并未导致新相生成，说明该胺盐的引入并未形成低维钙钛矿相。稳态光致发光（PL）光谱则进一步证实了这个结论，control和target样品均只有一个788nm左右的发光峰，在500-650nm的范围内（此范围通常是低维钙钛矿的发光区间）没有探测到发光峰的存在。因此，以上数据说明，该材料是以分子的形式存在而非低维钙钛矿。此外，飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）和X射线光电子能谱（XPS）等数据表明，该插层材料仅存在于钙钛矿膜层表面，并未扩散至钙钛矿膜层的体相中去（图1）。

随后，作者对钙钛矿表界面的复合行为进行表征。作者采用稳态PL光谱和时间分辨的光致发光（TRPL）光谱对control和target条件下的钙钛矿膜层及钙钛矿/C₆₀界面进行表征。由图2可知，在仅有表面和形成界面的两种条件下，target的荧光强度和载流子寿命均得到了大幅增加。在该测试的激发强度下，光生载流子的复合以缺陷主导的复合路径为主，荧光强度和载流子寿命的增加，说明了插层材料对表面和界面存在的以缺陷主导的非辐射复合均有较强抑制作用。荧光量子产率（PLQY）和空间限制电荷（SCLC）的测试结果进一步证实了该结论。综上，三氟甲氧基-苯乙胺碘材料的引入，不仅对存在于钙钛矿表面的多种缺陷具有较强的钝化作用，并且在蒸镀C₆₀膜层形成界面后，还能够进一步降低界面缺陷态的形成。

紧接着，作者利用紫外光电子能谱（UPS）对control和target条件下，钙钛矿的界面能级进行了相应表征。由数据可知，插层材料的引入改变了钙钛矿表面的载流子特性，降低了少子——空穴的数量，因此可进一步减少光生载流子在界面的复合。此外，在target的情况下，钙钛矿和C₆₀材料的导带底更为靠近，电子在该界面的传输会更加高效。该结论也同时被原子力显微镜（AFM）和瞬态光电流（TPC）测试数据所证实（图3）。

最后，作者比较了control和target条件下的钙钛矿器件性能。由图4可知，target器件的平均开路电压（Voc）约为1.142V，与control器件 (1.089V) 相比增加了约 53mV。Target器件在反扫描时平均效率为23.4%，最高效率为 24.7%，具体参数为：短路电流密度（Jsc）为 25.08mA /cm²，Voc为1.146V，FF为85.53%。并且target器件表现出良好的运行稳定性，在一个太阳光强下最大功率点追踪（MPPT）超过600小时后效率没有表现出明显下降，而对照器件在MPPT超过330小时后效率仅保持初始值的约50%。以上这些结果均凸显了此插层材料在提高反型钙钛矿太阳能电池性能和稳定性，以及加速光伏行业商业化方面的潜力。

Regulating the perovskite/C₆₀interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells

朱嘉教授简介：南京大学教授，博士生导师，国家杰出青年基金获得者，长期从事基于微纳结构的光热调控领域的研究。南京大学物理学学士，美国斯坦福大学电子工程学硕士、博士，加州大学伯克利分校博士后。在Nature、Nature系列、Science系列、Joule、PNAS、Nano Letters、Advanced Materials 等国际高影响力学术期刊发表论文100余篇，他引超过9000次，授权专利10项, 受邀在政府，国际会议及世界著名学府做过70多场大会、特邀专题报告。目前为英国皇家化学学会会士，杂志Nanophotonics的责任编辑，同时担任40多个国际学术期刊的特约审稿人。

朱鹏臣助理教授简介：南京大学能源与资源学院助理教授，2015年获南京大学学士学位，2020年获南京大学博士学位，2023年加入南京大学能源与资源学院。主要从事高性能钙钛矿电池的制备和稳定性提升等方面的研究。以第一作者（共同一作）或通讯作者在Joule，Adv. Mater., Adv. Energy Mater. 等杂志发表论文20余篇。

王敏焕副教授简介：大连理工大学副教授。2020年博士毕业于大连理工大学微电子专业，师从边继明教授和史彦涛教授。博士期间先后在著名材料学家Yang Yang课题组和化学家N.G. Park课题组做联合培养博士。主要致力于钙钛矿薄膜生长、维度调控、缺陷钝化和界面工程等方面研究。2021年获批国家自然科学基金青年基金，同年荣获辽宁省优秀博士论文。以第一作者（共同一作）或通讯作者在Joule，Nat. Sustain., Adv. Funct. Mater.等杂志发表论文22篇。