文 章 信 息
双齿锚定改善倒置钙钛矿太阳能电池埋底界面接触
第一作者:陈先敏
通讯作者:叶永春*,窦卫东*,唐建新*
研 究 背 景
近年来钙钛矿太阳能电池(PSCs)的光电转换效率(PCE)呈现出飞跃式的增长。然而,钙钛矿光伏器件中仍存在着较为严重的载流子复合损失和稳定性问题,缺陷和界面是器件中最不稳定的因素。因而,如何简单、高效地改善缺陷和界面性质是发展高效稳定钙钛矿太阳能电池过程中不可逾越的科学问题。因此,本文提出了一种界面修饰策略,通过开发双齿配体4,6-二(二苯基膦)吩嗪(2DPP)以解决如何在NiOx/钙钛矿界面上优化界面接触的问题。
文 章 简 介
近日,来自中国计量大学的叶永春博士联合绍兴文理学院的窦卫东教授和苏州大学唐建新教授,在国际知名期刊Small上发表题为“Improving Buried Interface Contact by Bidentate Anchoring for Inverted Perovskite Solar Cells”的研究性文章。该论文提出了一种界面修饰策略,通过开发双齿配体4,6-二(二苯基膦)吩嗪(2DPP)以解决NiOx/钙钛矿的界面接触的问题。2DPP分子不仅可以调节NiOx的能量排列,还可以减少钙钛矿埋藏界面上的纳米孔洞。2DPP分子锚定在NiOx薄膜上,与NiOx和钙钛矿形成牢固的双齿键,有效地增强了电荷的提取和转移,减少了非辐射复合。因此,基于2DPP改性的PSCs的PCE达到了21.9%,并且在RH为30-40%的空气中放置1000小时保持其初始PCE的75%以上。
本 文 要 点
要点一:2DPP与NiOx和钙钛矿之间的相互作用
图1a显示了含有两个供电子原子的双膦基路易斯碱分子的2DPP的化学结构,提供了在NiOx/钙钛矿界面增强附着力和稳定非配位离子的潜力。XPS表征验证了2DPP改性在NiOx/钙钛矿界面上的相互作用。Ni3+/Ni2+比值从2.30增加到3.48,表明NiOx/2DPP薄膜的导电性增强。Pb 4f的结合能(图1e)和膦-苯基的峰明显变化(图1g)表明2DPP和PbI2之间形成了化学键。UPS结果显示出NiOx和钙钛矿的价带之间的能级偏移(ΔE) (0.24 eV vs 0.19 eV)减少。因此,2DPP改性在NiOx/钙钛矿界面的相互作用有助于改善NiOx膜的电导率和能级排列,并钝化未配位的Pb2+。改善的界面接触可能有利于钙钛矿晶体的成核和生长,减少了非辐射复合损失,从而提高PSC的性能。
要点二:2DPP改善钙钛矿埋底界面
从不同的衬底上剥离钙钛矿膜的埋藏界面,未修饰的NiOx膜上生长的钙钛矿膜的埋藏界面呈现出许多纳米空洞和粗糙的表面,这可能是由于界面接触不良造成的。2DPP修饰后,钙钛矿表现出致密均匀的形貌,没有可见的纳米空隙。2DPP改性前后钙钛矿薄膜的XRD图显示晶体结构没有变化,但2DPP改性前后钙钛矿的衍射峰变强,表明结晶度增加。PLTRPL光谱显示了ITO/2DPP衬底上沉积的钙钛矿膜的PL强度增强,表明2DPP分子可以钝化钙钛矿的埋藏界面。PL寿命从153 ns延长至196 ns,进一步证实了非辐射复合的抑制和缺陷密度的降低。
采用玻璃/ITO/NiOx/钙钛矿/PC61BM/BCP/Ag的p-i-n结构制备了PSCs。钙钛矿吸收体厚度约为700 nm,带隙约为1.54 eV。以NiOx为HTL的控制器件的PCE为19.38%,VOC为1.131 V,JSC为21.74 mA/cm2, FF为78.81%。以NiOx/2DPP为HTL的目标器件的PCE高达21.9%,其中,JSC为23.05 mA/cm2, VOC为1.164 V, FF为81.63%。
文 章 链 接
https://doi.org/10.1002/smll.202401256
通 讯 作 者 简 介
叶永春博士,2021年获苏州大学博士学位,同年入职中国计量大学材料与化学学院。主要从事于钙钛矿光电器件领域的研究,涉及钙钛矿半导体材料与器件的基础物性分析、界面物理、载流子输运过程及缺陷机制与钝化策略研究。
窦卫东教授,2009年3月于浙江大学获得理学博士学位,2009-2014年先后三次在香港城市大学超金刚石及先进薄膜中心(COSDAF)做博士后研究和访问。主持基金项目5项,其中国家自然科学基金2项、省部级项目2项、国家博士后项目1项。在《Appl. Phys. Lett.》、《Nanotech.》、《J. Chem. Phys.》、《J. Phys. Chem. C》等国际主流学术期刊发表学术论文30余篇。主要从事石墨烯等准二维材料制备、有机半导体薄膜及器件研究。
唐建新教授,2002年获浙江大学学士学位;2006年获香港城市大学博士学位;曾在日本千叶大学作访问学者,在香港城市大学担任高级研究助理,在日本三菱电机株式会社担任芯片设计工程师;2008年受聘为苏州大学教授、博导,任教至今;2021年同时受聘澳门科技大学教授。主要从事光电子学器件物理研究,探索界面调控在高效发光二极管和光伏太阳能电池的光电转换过程的应用。主持国家和省部级项目多项。入选国家级重点人才计划、国家基金委“优秀青年科学基金”、科技部中青年科技创新领军人才、江苏省“333高层次人才培养工程”第二层次、江苏省“六大人才高峰”高层次人才培养对象。获江苏省科学技术一等奖(排名第1),教育部“高等学校科学研究优秀成果奖”自然科学二等奖1项(排名第1),江苏省青年科技奖。
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