华中科技大学谢佳教授， EnSM：可规模化喷雾干燥制备的高容量草酸锂复合补锂剂

第一作者：钟伟

通讯作者：谢佳*

单位：华中科技大学

预锂化是目前弥补活性锂损失，提升电池能量密度和循环寿命的有效方法。草酸锂补锂剂具有高容量，低成本，空气稳定等优势被认为是非常有潜力的预锂化添加剂。然而，草酸锂低的电化学活性和高的反应能垒限制了其应用。本工作提出了一种可规模化喷雾干燥制备高容量的MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄复合材料的策略。详细研究了催化剂对草酸锂的作用机理，探究了预锂化对于电池正负极结构稳定性的影响。本文为未来的复合补锂剂的研究提供了方向，有助于推动草酸锂复合补锂剂的实际应用。

近日，来自华中科技大学的谢佳教授，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Scalable spray-dried high-capacity MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄ prelithiation composite for lithium-ion batteries”的文章。该文章提出了一种可规模化喷雾干燥制备高容量的MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄复合材料的策略。缺陷丰富的纳米MoC_1-x/NC催化剂促进了与草酸锂的紧密接触和高效催化。MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄复合材料的补锂容量可高达1117 mAh g^-1（计算基于CO₂完全释放）。在50℃下，激活电势可降低至4.12 V 同时维持良好的电极结构和润湿性。应用于Gr||NCM622和SiC||NCM622全电池，初始放电容量可以分别提升10.5%和11.6%。预锂化后，充足的活性保证了正极和SEI的结构稳定性，实现了电池的稳定循环。

廉价易得的C₃N₄和钼酸铵分别作为还原剂和钼源复合后一步烧结为MoC_1-x/NC催化剂。商业的草酸锂经砂磨细化后超声分散于MoC_1-x/NC催化剂溶液中，喷雾干燥后制得最后的复合补锂剂。纳米尺寸的碳化钼可与草酸锂之间实现高效的固-固催化。丰富的缺陷促进了其在水溶液中的分散，保证了均匀的复合。纳米化的草酸锂缩短了电子-离子传输路径，提升了电化学活性。

借助原位EIS分析探究发现，复合后的MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄具有更快速进行电荷转移及扩散的能力，这主要由于碳化钼的未占据的空轨道会与草酸锂中孤对电子产生吸附作用，降低了反应能垒，促进了活性锂的释放。

MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄复合材料的补锂容量可高达1117 mAh g^-1（计算基于CO2释放后），分解电位可降低至4.12 V（50 ℃）。在22 ℃，相对湿度为36%条件下，MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄复合材料能稳定存在超120 h，并保持有完整的电极结构和良好的电极润湿性。

要点四：优异的预锂化效果

应用于Gr||NCM622和SiC||NCM622全电池，初始放电容量可以分别提升10.5%和11.6%。预锂化后，充足的活性保证了正极和SEI的结构稳定性，实现了电池的稳定循环。

Scalable spray-dried high-capacity MoC_1-x/NC-Li₂C₂O₄ prelithiation composite for lithium-ion batteries

谢佳教授简介：华中科技大学教授、博士生导师，国家重点研发和青年973计划项目首席科学家。2002年于北京大学化学与分子工程学院获学士学位；2008年于斯坦福大学化学系获博士学位；2008-2012年在美国陶氏化学任资深研究员；2012年初回国，担任合肥国轩高科研究院院长，从事动力锂离子电池研发及产业化工作；2015年起担任华中科技大学教授。近年来在电化学储能领域取得了多项原创性成果，在Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials等国际顶级期刊发表SCI论文180余篇，获专利授权90余项，其中发明专利65项。牵头荣获2022年度中国电工技术学会科技进步一等奖（排名第一）和2023年度青年科技奖。

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