解修强教授、吴振军教授， Small：硼引发的缺电子中心、高分散钴用于室温钠硫电池中增强的吸附和电催化作用

第一作者：唐可鉴

通讯作者：解修强*，吴振军*

单位：湖南大学，中科院福建物构所

室温钠硫(RT-Na/S)电池具有非常高的理论能量密度(1274 Wh kg⁻¹)，是下一代杰出电池系统的有希望的候选物。由于Na和S的环境保护效益和低成本优势，其丰富的供应为其商业应用提供了巨大的潜力。然而，硫的电子导电性差(5 × 10⁻²⁸ S m⁻¹)，多硫化物（NaPSs）的穿梭效应，以及硫的体积变化（171%）比Li-S电池大，仍然极大地阻碍了RT-Na/S电池的实际应用。目前，RT-Na/S电池的金属Co电催化剂大多由沸石咪唑框架（ZIF）衍生, 对于煅烧后产生的氮掺杂碳结构优化较少。因此，亟需通过调整传统钴催化剂的氮掺杂碳结构来改变Co纳米粒子的电子态和分散性，从而提高其对多硫化物的吸附和催化作用。遗憾的是，很少有人关注碳结构对RT-Na/S电池性能提升的关键作用。

近日，来自湖南大学的解修强教授、吴振军教授团队与中科院福建物构所陈驰副研究员合作，在国际知名期刊Small上发表题为“A Highly Dispersed Cobalt Electrocatalyst with Electron‐Deficient Centers Induced by Boron toward Enhanced Adsorption and Electrocatalysis for Room‐Temperature Sodium–Sulfur Batteries”的文章。该文章提出了硼氮双掺杂的碳结构诱导钴纳米颗粒缺电子中心的产生以及对其分散性的改善，从而增强了对多硫化物的吸附和催化转化。

将钴盐、聚乙烯醇（PEG-2000）、硼酸及尿素在去离子水中搅拌均匀并于烘箱中蒸干溶剂，随后煅烧并使用KOH活化，产物即为硫宿主材料。这种简便的一锅法还能扩展到其他过渡金属（Ni）的制备（见下文）。

XPS结合理论计算，证明了B掺杂后Co纳米颗粒中缺电子中心的形成。

S/Co@BNC的循环稳定性及倍率性能都明显胜于S/Co@NC以及S/BNC，这初步说明含有缺电子中心的钴对于多硫化物的催化转化和吸附作用更强。同时，这样的结论在含Ni的正极材料中同样适用。

通过多硫化物可视化吸附实验以及Na₂S成核实验，并结合理论计算，说明了缺电子中心Co对于多硫化物的高吸附能以及低吉布斯反应自由能。

A Highly Dispersed Cobalt Electrocatalyst with Electron‐Deficient Centers Induced by Boron toward Enhanced Adsorption and Electrocatalysis for Room‐Temperature Sodium–Sulfur Batteries

DOI: 10.1002/smll.202311151

解修强教授简介：湖湘青年科技创新人才，博士生导师，主持国家自然科学基金面上项目2项、国家自然科学基金青年项目、湖南省湖湘青年英才项目、湖南省自然科学基金、中国科学院重点实验室开放基金等。目前主要围绕MXene基功能材料的可控组装、表界面性质调控开展研究工作，探索其在能源储存与转换、光催化中的应用。以英国皇家化学学会Nanoscale Horizons期刊Community Board Member。受邀为Advanced Materials, ACS Nano, Nano Energy, Materials Horizons, Coordination Chemistry Reviews, Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Journal of Power Sources, Chemical Communications等期刊审稿人。

吴振军教授简介：博士生导师，主要研究方向基于绿色化学技术的矿山尾砂与冶炼渣资源循环全利用新材料与新装备、绿色低碳建筑材料及相关技术及其工程应用。作为主持与主研人员，已完成与在研包括5项国家自然科学基金项目、2项国家“863”项目、1项国家“十一五”科技支撑计划重点项目、1项教育部新世纪优秀人才支持计划项目、1项香港政府SRG-DAG基金项目、1项湖南省杰出青年科学基金项目、2项湖南省自然科学基金项目等资助的纵向与企业资助的横向科研课题30多项。