重庆大学潘复生/周小元/徐朝和教授团队Small：量子点催化剂首次实现镁电池CEI界面催化去溶剂化，助力打造高性能镁离子电池

第一作者：邓容锐

通讯作者：徐朝和*，周小元*，潘复生*

单位：重庆大学国家镁合金材料工程技术研究中心

近日，来自重庆大学的潘复生院士、周小元教授、徐朝和教授团队在国际知名期刊Small上发表题为“Catalyzing Desolvation at Cathode-Electrolyte Interface Enabling High-Performance Magnesium-Ion Batteries”的研究论文。该文章首次在镁离子电池体系中提出CEI界面原位催化去溶剂化的概念，实现了溶剂化离子Mg²⁺-3DME到单个Mg²⁺的转化，这有利于半径较小的Mg²⁺直接插层到正极材料的晶格中，并赋予了其快速的动力学特性。

计算得出的Mg²⁺-3DME、Mg²⁺-2DME和Mg²⁺-DME的自然去溶剂化能垒分别为 2.32、5.02和7.49 eV。在MQDs的存在下，Mg²⁺-3DME的去溶剂化能显著降低至0.18 eV。拉曼测试证明，在引入MQDs催化剂后，电解液体系中AGGs（聚合离子对）和CIPs（接触离子对）比例增加，这一变化表明Mg²⁺的溶剂化结构发生了明显变化，证明了MQDs加快了去溶剂化进程。

利用水热法合成了具有催化去溶剂化效应的MoS₂量子点（MQDs）催化剂。随后，通过在V₂O₅正极材料表面锚定MQDs，并以多壁碳纳米管（MWCNT）作为MQDs载体，合成了V₂O₅·xH₂O/MQDs/MWCNT（V-MQ-MC）正极材料。MQDs 均匀地固定在分散良好的碳纳米管和V₂O₅表面。这样的结构更有利于MQDs与V₂O₅表面的接触，从而增强对DME溶剂分子的去溶剂化作用。此外，与 Li⁺相比，Mg²⁺的极化程度更高，与正极材料间的库伦相互作用更强，从而导致缓慢的扩散动力学。V-MQ-MC中的层间结构水的存在会带来显著的 "静电屏蔽 "效应，能有效屏蔽Mg²⁺与正极材料晶格阴离子之间的静电作用和电荷极化，从而通过促进Mg²⁺的迁移和扩散来加速反应动力学。此外，由于水在非嵌入位点具有稳定的氢键构型，因此在整个放电过程中可容纳更多的 Mg²⁺。

使用三电极系统进行了CV测试，结果表明V-MQ-MC的电流密度和积分面积都高于V-MQ（引入MoS₂量子点催化剂，但未引入MWCNT）和 V-MC（引入MWCNT，但未引入MoS₂量子点催化剂）正极，这表明它具有更高的比容量。V-MQ-MC的峰值有较大的偏移，这意味着其具有更小的过电势和更好的电子转移过程，这归因于MQDs对Mg-DME的催化去溶剂化作用。在50 mA g^–1的电流密度下V-MQ-MC的首次放电比容量高达 319.5 mAh g^–1，远高于 V-MQ 和 V-MC 正极。随后，在2 A g^–1的大电流密度下进行测试，V-MQ-MC仍然表现出优异的循环稳定性，在15 000次循环后仍保持超过70 mAh g^–1的容量，库仑效率超过99.8%。与其他V₂O₅基储镁正极对比，V-MQ-MC正极具有明显的优势。

本研究引入了MQDs来催化去溶剂化，Mg²⁺-3DME趋向于通过MoS₂来解离溶剂基团。通过计算，Mg²⁺的扩散系数约为Mg²⁺-3DME的 1.37×1023倍。这种明显的差异表明，MQDs对Mg-DME的去溶剂化是解决MIB缓慢动力学的有效策略，这是从材料设计角度攻克去溶剂化难题的一种新方法。具体来说，MoS₂会优先与二甲醚结合，破坏Mg²⁺-3DME结构中的溶解壳层，催化溶解键断裂，从而使Mg²⁺吸附在MoS₂表面。随后，在电化学反应过程中，游离的单个Mg²⁺作为活性离子插入到V₂O₅晶格中。

Catalyzing Desolvation at Cathode-Electrolyte Interface Enabling High-Performance Magnesium-Ion Batteries

徐朝和授简介：工学博士，教授、博士生导师。2007年本科毕业于天津大学，2012年在中科院上海硅酸盐研究所获博士学位，2013年1月-2015年2月在新加坡国立大学机械工程系从事博士后研究，2015年3月至今任职于重庆大学航空航天学院和国家镁合金材料工程技术研究中心。长期从事金属储能电池材料、固体电解质及界面电化学、固态电池技术等研究，致力于使用纳米技术解决固态储能电池存在的关键科学和技术问题; 荣获2022中国材料研究学会科学技术奖一等奖（排名第一）。迄今已在包括J. Am. Chem. Soc、Energy Environ. Sci、Adv. Mater、Adv. Funct. Mater、Sci. Bull.、Adv. Sci.、Nano Energy等期刊上发表论文120余篇，申请/授权发明专利17件。

课题组网页：https://www.x-mol.com/groups/RMBs

周小元教授简介：重庆大学教授，博士生导师，重庆大学分析测试中心主任，重庆大学量子材料与器件中心副主任，国家杰出青年基金项目获得者。主持多个国家自然科学基金等项目。获重庆市科学技术奖自然科学奖一等奖、中国分析测试协会科学技术一等奖、国际热电学会青年科学家奖等9项。近五年来第一/通讯作者发表SCI论文100余篇，包括Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Mater. Today、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等学术期刊， SCI他引6800多次，H因子37。已申请国家专利9项 ，授权4项。在国际热电年会（ICT）、美国材料大会（MRS）、欧洲材料大会（EMRS）、中国材料大会及中国物理年会等学术会议上做特邀报告50余次。担任中国材料学会、硅酸盐学会等多个学术组织分会理事/委员。兼职Rare Metals及J. Anal. Test.期刊编委, Sci. China Mater.青年编委，Chin. Phys. B客座编委。Nat. Commun.、 Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater. 等SCI 国际期刊审稿人。组织中国（国际）功能材料科技与产业高层论坛分会、中国材料大会热电分会、量子材料与器件论坛等会议10余次。

潘复生院士简介：1982年在合肥工业大学化学工程系获学士学位，1985年在重庆大学冶金及材料工程系获硕士学位，1995年在西北工业大学材料科学与工程学院获博士学位。曾在英国牛津大学、德国斯图加特大学、澳大利亚昆士兰大学、美国加州大学洛杉矶分校等学习和工作。1985年进入重庆大学工作，1987年任讲师，1989年任副教授，1992年晋升为教授。曾任或兼任重庆大学冶金及材料工程系副主任、重庆大学钒钛研究所所长、重庆大学研究生部副主任（研究生院副院长）、重庆市科学技术委员会副主任、重庆市科学技术研究院院长等。现兼任重庆市科学技术协会主席、中国工程科技发展重庆研究院院长、《Journal of Magnesium and Alloys》（Elsevier）国际期刊主编、国际标准化组织（ISO）镁及镁合金技术委员会主席、国际镁学会主席、中国材料研究学会副理事长等。第九届、十一届、十二届全国政协委员，第十届、十三届、第十四届全国人大代表。主要从事轻合金（镁合金、铝合金）材料、金属储能材料、金属生物材料、金属复合材料、工具钢等方面的研究。获得国家技术发明奖和科技进步奖4项，部省级技术发明奖和科技进步奖10余项。发表SCI收录论文700多篇，授权发明专利160多项，制订国家标准和行业标准10余项，开发的16个新型镁合金获批为国家合金牌号，9个合金成为国际标准合金牌号。被评为“全国优秀科技工作者”，是何梁何利奖和（美国）杜邦科技创新奖获得者。

邓容锐博士简介：重庆大学博士研究生。先后就读于重庆大学化学化工学院、重庆大学材料科学与工程学院，本、硕、博期间学业成绩均位居专业前3。致力于电化学、储能材料、化学-材料学科交叉领域的研究，主要包括但不限于：新型镁离子电池关键材料的构筑及界面调控、新型储能材料的设计及靶向化学构筑、电化学催化、化学反应催化等。主持省部级基金1项，参与国家科技支撑计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金重点、国家自然科学基金面上、产学研结合等项目研究。已发表SCI/EI论文17篇，包括Adv. Funct. Mater.、Small、ACS Appl. Mater. Interfaces、Electrochim. Acta等；申请发明专利7项。获省部级表彰2项、校级表彰40余项，获得各类奖学金10余项。多次获评校内学生模范、榜样代表等。受邀担任SCI期刊Waste Manage.、J. Electrochem. Soc.审稿人。