东华大学王宏志课题组 JPS：内置离子导电框架协同增强的复合固态电解质用于构筑高性能锂金属电池

第一作者：孙健其，姚祥铭

通讯作者：王宏志*，邱羽*

单位：东华大学，福建江夏学院

含离子传导活性填料的有机-无机复合固态电解质相较于纯无机陶瓷和聚合物固态电解质在制备流程、综合电化学性能以及多场景多功能应用方面展现出明显的优势，但其在合理填料用量和常规使用温度情况下的离子电导率仍有待进一步提高。塑晶类电解质在室温下便具有极佳的离子传导性能，但此类电解质与锂金属之间存在持续副反应，进而限制了其在高能锂金属电池领域的应用。

有鉴于此，本工作基于内置3D离子导电框架和聚合物/塑晶电解质构筑了一种兼具高离子电导率、宽电化学窗口和自适应动态界面层构建特点的复合固态电解质，基于该电解质的锂金属电池和软包电池分别展现出良好的循环性能和柔性应用潜力。本文为未来复合电解质的设计和研究提供了新的思路。

基于此，来自东华大学的王宏志教授与福建江夏学院的邱羽教授合作，在Journal of Power Sources上发表题为“Highly stable lithium batteries enabled by composite solid electrolyte with synergistically enhanced in-built ion-conductive framework”的研究文章。

该工作设计了由石榴石无机固态电解质填料、聚合物和锂盐组成的离子导电三维框架，并将其作为内置增强组分与高离子导的塑晶类电解质复合，构筑了一种具有优异本征电化学性能的复合固态电解质。同时，文章系统比较了不同电解质的电化学性能差异，分析了该复合固态电解质电化学性能增强机理和界面（相对锂金属负极）稳定机制。本文的设计理念有望为开发全新高性能固态电解质及其走向实用化提供指导。

图1. 内置3D离子导电框架型复合固态电解质的工作机制及其电池性能。

复合固态电解质兼顾了塑晶类电解质的高离子电导率和离子导电框架优异的电化学稳定性。室温下，该电解质离子电导率可达4.6×10⁻⁴ S cm⁻¹，极限氧化电位为4.4 V。得益于离子导电框架所具有的离子选择性和高稳定性，复合电解质的锂离子迁移数和临界电流密度分别提升至0.42和0.6 mA cm⁻²。基于复合电解质的Li||Li对称电池在0.1 mA cm⁻²的电流密度下可稳定循环超1000小时。

要点二：金属锂/固态电解质界面

尽管暴露的塑晶组分与金属锂仍会发生一定副反应，但电化学稳定的离子导电增强框可以确保电解质稳定工作至界面层的生成。XPS结果表明所生成的SEI界面层具有一定的分级结构。高模量高离子导的SEI层也是维系电池稳定循环的重要因素。

要点三：电池性能和柔性软包电池

在0.3 C倍率下，基于复合固态电解质的LiFePO₄||Li电池循环 200次容量保持率为86.0%；1 C倍率下，该电池120次循环后的容量保持率为80.8%，而使用塑晶电解质的电池容量保持率仅为∼4.5%。使用该电解质组装的软包电池在连续弯折的情况下可为用电设备持续供能。

Highly stable lithium batteries enabled by composite solid electrolyte with synergistically enhanced in-built ion-conductive framework

王宏志教授简介：博士生导师，教育部新世纪人才，上海市领军人才，上海市优秀学术带头人，东方学者特聘教授，中国材料研究学会纤维材料改性与复合技术分会副会长，东华大学科学技术研究院副院长，"功能杂化材料”上海高校重点实验室负责人，"材料学"国家重点学科功能无机材料方向学术带头人。

自日本留学归国后，先后主持包括国家重点研发计划项目、国家自然科学基金重点项目、国防基础研究项目、国家自然科学基金面上项目及其他省市级科研项目共计60余项，获得上海市科技进步一等奖、广东省科学技术奖励一等奖、宝钢优秀教师奖、中国纺织工业联合会科学技术一等奖等。

近五年来，在材料领域顶尖或有重要影响的期刊Science，Science子刊Science Advances，Nature子刊Nature Communications，Chemical Reviews，Chemical Society Reviews，Advanced Materials，ACS Nano，PNAS等发表SCI论文200余篇，获授权中国发明专利50余项，所获成果受到包括《Nature》、《Science》在内的40余家国际主流学术刊物与媒体的广泛报道。

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