文 章 信 息
蜂窝状多孔晶态杂化电催化剂用于高效电催化二氧化碳还原
第一作者:杨伊璐,王艺蓉,董龙章
通讯作者:陈宜法教授
单位:华南师范大学化学学院
研 究 背 景
COFs与MOFs作为两种新型多孔晶态材料,近年来在全世界范围内得到广泛的关注和研究。尽管两者之间存在着许多共同点,但两者之间在结构和功能性上仍存在着明显的差异,并且各自都有自身的不足之处。将两者结合有可能能够在结合自身优势的同时在电催化等应用中形成协同催化效应以克服各自的不足。
近年来已有不少MOFs和COFs杂化材料的文献报道,为这类材料的合成和应用开拓了广阔的前沿应用领域。但是,已有的文献报道中通常都是MOFs和COFs以核壳或异质结构的形式进行简单结合,存在着内部成分包裹、活性位点暴露少、界面效应或协同作用机理研究不足等问题。此外,MOF@COF杂化材料在电催化CO2RR中的应用还较少有文献报道,因此探索活性位点充分暴露的MOF@COF杂化材料以实现CO2电催化还原反应产高附加值产物具有重要的价值和意义。
文 章 简 介
基于此,来自华南师范大学的陈宜法教授在国际知名期刊Advanced materials上发表题为“Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction”的观点文章。
该文章选择蜂窝状的多孔MOF为模板,通过外延生长策略在其表面生长纳米级厚度的超薄COF层,制备得到一系列具有蜂窝状形貌的多孔晶态杂化电催化剂MCH-X(X = 1-4),这类杂化材料能够高效地吸附和活化CO2产高附加值产物CH4,为多孔晶态杂化材料在高效CO2电催化还原反应中的应用提供了参考。
图1 MCH-X的合成和催化优势示意图
本 文 要 点
要点一:
选择蜂窝状的多孔MOF为模板,通过外延生长策略在其表面生长纳米级厚度的超薄COF层,制备得到一系列具有蜂窝状形貌的多孔晶态杂化电催化剂MCH-X(X = 1-4),具有优异的电催化CO2RR性能。
要点二:
MCH-3在-1.0 V下的FECH4为76.7%,电流密度为-398.1 mA cm-2,优于HMUiO-66-NH2(15.9%, -187.8 mA cm-2)和COF-366-OH-Cu (37.5%, -374.4 mA cm-2),这证明了MCH-3具有的蜂窝状异质结构在CO2电催化还原中的优势。
要点三:
基于DFT计算和各种表征,初步探究了MOFs在促进CO2吸附/活化、稳定中间体和克服决速步骤的能垒等方面的作用,为多孔晶态杂化电催化剂的设计提供了新的思路。
文 章 链 接
Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202206706
通 讯 作 者 简 介
陈宜法教授:华南师范大学青年拔尖人才。2018年获得北京理工大学无机化学博士学位(导师:王博教授);获得过北京市优秀毕业生、中国颗粒学会优秀博士生论文奖等;长期致力于金属/共价有机框架合成设计及其加工成型材料在催化、储能和环境领域的应用探索,部分研究成果已经实现了产业化应用;
在国内外高水平学术期刊上发表SCI论文50余篇,其中近3年作为通讯或第一作者身份发表论文30余篇,包括Chem (1), Angew. Chem. Int. Ed (7), Adv Mater (1), Coord. Chem. Rev, JACS Au, Adv. Sci, CCS Chem,Nano Energy, Energy Stor. Mater, Sci. Bull等。已申请国家发明专利9项,授权4项;主持国家自然科学基金面上项目、青年基金等;担任CCL青年编委, J. Am. Chem. Soc.、Inorg. Chem.、CEJ.、JCIS.、JMCA等期刊审稿人。
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