华中科大王得丽课题组JMCA：超疏水自支撑电极用于全pH范围电合成H2O2

第一作者：黄晓

通讯作者：王得丽*

单位：华中科技大学

电合成H₂O₂是一种有前途的替代能源密集型蒽醌工艺的方法。氮掺杂碳负载过渡金属（M-N-C）是一种催化活性高的非贵金属催化剂，尤其是Co−N−C催化剂是当前电合成H₂O₂的研究热点。然而，由于Co-N-C的制备条件，催化性能等问题的探究不足，简单及低成本制备高活性、高选择性和高稳定性的用于电合成H₂O₂的Co-N-C催化剂仍是当前该领域的重大挑战。

ZIF-67衍生的Co-N-C催化剂活性高，通过结构调控可以有效提高其电合成H₂O₂的选择性。但Co-N-C的实际应用面临着多方面尚未解决的严峻问题和挑战，金属离子会析出导致活性位点减少电催化活性降低，H₂O₂会发生副反应等。因此，设计并制备高活性、高选择性、高稳定性的新型阴极催化剂是电合成H₂O₂实用化需要解决的挑战。

基于此，来自华中科技大学的王得丽教授课题组在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for high efficient H₂O₂ production over a wide pH range”的研究文章。该工作通过调节原位生成的Co-NC的结构使电极以两电子氧还原反应途径生成H₂O₂，表面疏水性处理可以加速氧气传输，提高电极稳定性，减缓H₂O₂的分解。

图1. (a)传统的阴极和(b)新型阴极示意图。(c)双阴极用于降解有机污染物的示意图。

该工作在CTAB调控，800 °C下退火处理2 h得到碳纸(CFP)负载的三维结构的Co-NC（记为Co-NC/CFP）阴极。CTAB可以调控Co-NC结构使Co颗粒完全暴露被酸洗去除，得到三维自支撑的Co-NC/CFP阴极。同时，研究了PTFE处理对电极界面及其电合成H₂O₂性能的影响。

接触角测试证实界面处理可以提高电极表面疏水性，TEM表征证实了电极表面有一层薄薄的疏水层，而XPS表征进一步证实了电极表面的PTFE层。电化学测试表明疏水层可以提高电极电合成H₂O₂速率和稳定性。PTFE疏水层可以加速氧气的传输，减缓H₂O₂对电极的腐蚀和Co的流失以及H₂O₂的分解（图1a, b）。

要点二：双阴极体系用于有机染料的降解

传统的电芬顿法降解有机染料需要加入Fe²⁺盐，这种方法存在Fe离子在pH≥3时，会有铁泥生成，铁泥覆盖阴极催化剂的活性位点降低电合成H₂O₂效率和Fe³⁺不能可逆的生成Fe²⁺等问题。双阴极技术是一种新型的降解有机染料的方法（图1c所示）。阴极1是制备的三维自支撑电极，用于电合成H₂O₂；阴极2是可以均裂分解H₂O₂为羟基(∙OH)。产生的强氧化性羟基可以快速、有效降解有机染料。该过程中没有化学试剂的加入，并且阴极2具有优异的可逆性。因此，该技术具有环保无污染和优异的可逆性的优点。

要点三：前瞻

该工作证实了通过调控Co-NC结构和电极界面处理可以有效提高电极电合成H₂O₂性能。与双阴极结合，可以快速、有效的降解有机染料，并且具有优异的可逆性，这也是未来降解领域的一个潜在方向。尽管Co-NC被证实可以用于酸性环境中电合成H₂O₂，但其催化活性位点一直具有争议，因此对于Co-NC的研究需要更多的实验并结合原位表征分析。双阴极体系目前主要用于有机染料的降解，同时也需要考虑在酚类等其他降解方面的应用潜力。

Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for high-efficient H₂O₂ production over a wide pH range

华中科技大学教授/博士生导师。获中组部海外高层次人才计划、教育部“新世纪优秀人才计划”、湖北省“化学化工青年创新奖”、中国表面工程协会“中表镀-安美特青年教师奖”。研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在Nat. Mater.、JACS等期刊上发表SCI论文100余篇，获授权美国发明专利2项、中国发明专利10项。主持国家自然基金、湖北省科技晨光计划等项目。担任《J. Chem. Phys.》副主编,担任《电化学》、《储能科学与技术》、《Chin. Chem. Lett.》、《Nano Mater. Sci.》、《Energy & Fules》、《JPhys Energy》编委

Research ID: http://www.researcherid.com/rid/K-5029-2012

本课题组长期致力于燃料电池，钠离子电池，锂硫电池的研究。

本课题组自2013年初开始组建，目前有教授1名（中组部计划和教育部新世纪优秀人才支持计划），博士后2名，博士生4名，硕士生6名。研究方向集中在先进电化学能源材料，主要包括燃料电池电极材料，高比能锂电池电极材料以及产业化应用等。

本团队科研经费充足，团队学术气氛浓厚。团队成员朝气蓬勃、关系融洽，是一个团结奋进的大集体，欢迎有志于从事科研工作的硕士、博士研究生加盟！

招生要求：欢迎化学、材料学、物理学等专业背景的学生报考。

(1) 本校本科生直博；

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