美国东北大学祝红丽教授，EnSM研究：同时实现丝网印刷性能和降低电极曲折度研究

第一作者：王莹

通讯作者：祝红丽*，李颖*

单位：美国东北大学，威斯康辛大学麦迪逊分校

本文中，来自美国东北大学的祝红丽教授团队在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Reopening twisted polymer chains for simultaneously high printability and battery fast-charge”的工作。该工作成功地在高固体含量的油墨中打开扭曲的聚合物链，以改善其丝网印刷性能和印刷电极的电池性能。

图1. （A）高分子链的扭曲和非扭曲状态对油墨丝印性的影响和（B）两步溶液混合法制备油墨过程中的油墨微形态结构示意图。

图2. 两步溶液混合法的优化和原因解析。

图3. XCT显示了NMC 622、超级P和PVDF在单层印刷的M1，M2，和M3电极中的分布情况。

发展良好的卷对卷丝网印刷技术可以被整合到电池制造中，并为电极提供定制的结构。例如，通过卷对卷丝网印刷低曲率电极来实现快充电池。与通过采用牺牲相、应用物理力和利用对齐的模板来减少电极的曲率相比，卷对卷丝网印刷是一种简便的技术，没有杂质引入，没有材料浪费，产量高，效率高。更重要的是，这种方法可以扩展到大规模工业化。

从提高效率和降低成本的角度来看，这项工作制造了一种在已发表的论文中固体含量最高（60%）的丝网印刷电极墨水。同时，这种油墨表现出比已发表的阴极油墨每层质量负荷高550%（2.2 mg/cm² vs. 0.4 mg/cm²）。此外，这种高固体含量的油墨还具有油墨制造中溶剂使用量低和溶剂干燥时能耗小的优点。

要点二：解释油墨内的分子链状态与油墨的丝印性之间的关系，这有助于在各个领域开发丝印油墨

这是第一次将油墨内分子链的情况与它们的丝印性联系起来。基于对丝网印刷过程的深刻理解，我们阐明了可以丝网印刷的油墨内扭曲的分子链应该被重新打开。分散良好的油墨单元可以穿过丝网纤维之间的网隙。这一研究结果可广泛用于开发各领域的丝印油墨。

要点三：设计并研究一种新的制备程序，以制造出具有足够丝网印刷能力的油墨，同时确保成分分布的均匀性

为了制造高固体含量的丝网印刷电极油墨，我们设计并提出了一种新的制备程序，即两步溶液混合法，以打开油墨中扭曲的分子链。所制造的油墨拥有出色的丝印性和均匀的导电添加剂分布。使用这种油墨，我们的丝印电极表现出高的印刷质量，具有完整的内部结构连续性和均匀的成分分布，这有助于确保丝印电极的电化学性能。此外，我们了解并优化了两步溶液混合法，以修改其内部微形态，以适应更苛刻的印刷条件，如具有更高网目和更小间隙的丝网。

要点四：澄清油墨制备过程、油墨的成分分布以及丝网印刷电极的内部结构完整性和电化学性能的关系

我们进一步提出，完整的内部结构连续性和均匀的成分分布对于确保丝网印刷电极的电化学性能至关重要。使用两步溶液混合法制造的油墨所印刷获得的电极满足了完整的内部结构和均匀的成分分布，与碳分布不足的丝网印刷电极（110 mAh/g）和内部结构不够完整的丝网印刷电极（106 mAh/g）相比，在6C时提供了更高的充电容量141 mAh/g。同时，这些电极在1C时表现出171 mAh/g的电容量，并以81.0%的卓越容量保持率和98%的高库仑效率维持100次循环。

要点五：通过建模了解不同方法如何影响丝网印刷性的基本机制

建立了一个粗粒分子动力学（CGMD）模型，以证明油墨制备过程对印刷过程中剪切流动行为的影响，并使用格子波尔兹曼方法（LBM）描述其在不同剪切率下的粘度。所有的模拟结果表明，在不同的电池油墨制备过程中，用两步溶液混合法制造的油墨拥有最佳的丝网印刷性能。

Reopening twisted polymer chains for simultaneously high printability and battery fast-charge,

祝红丽教授简介：美国东北大学（Northeastern University）机械与工业工程系。她的研究方向专注于能源（全固态电池和液流电池）、生物质材料和先进制造等。从2012年到2015年，她在马里兰大学做博士后研究，致力于纳米纸柔性电子器件和能源的研究。从2009年到2011年，她在瑞典皇家理工学院进行材料科学及天然木材可降解和可再生生物质材料的研究。目前她的google scholar引用率15000余次，H因子58。

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