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中科大陈维教授、南开大学张凯研究员Nano Letters:表面富氧Bi@C催化剂助力高效电催化CO2还原产甲酸盐

中科大陈维教授、南开大学张凯研究员Nano Letters:表面富氧Bi@C催化剂助力高效电催化CO2还原产甲酸盐 科学材料站
2022-11-09
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导读:该文章通过绿色制备方法合成了一种金属有机框架材料衍生的碳纳米棒负载的表面富氧铋纳米颗粒(SOR Bi@C NPs)催化剂,该催化剂可在宽电位范围内实现高效CO2RR生产甲酸盐。


文 章 信 息

表面富氧Bi@C催化剂助力高效电催化CO2还原产甲酸盐

第一作者:Shuang Liu, Yanpeng Fan

通讯作者:Wei Chen*,Kai Zhang*

单位:中国科学技术大学,南开大学


研 究 背 景

电化学CO2还原反应(CO2RR)是将CO2转变为增值化学品的有利手段,在助力“碳中和”如期实现方面也发挥着重要作用。然而,目前合成高效CO2RR电催化剂仍然存在较大挑战。本文通过绿色制备方法合成了一种金属有机框架材料衍生的碳纳米棒负载的表面富氧铋纳米颗粒(SOR Bi@C NPs)催化剂。

该催化剂可在440 mV的宽电位范围内实现大于91%的CO2RR生产甲酸盐的法拉第效率。非原位XPS和XANES以及原位拉曼光谱表明,原始SOR Bi@C NPs催化剂中的Bi-O/Bi(110)结构在CO2RR过程中可以保持稳定。DFT计算表明Bi-O/Bi(110)结构可以促进*OCHO中间体的形成。本工作为CO2RR高效铋基催化剂的开发提供了新理念,并为先进电催化剂的探索提供了独特见解。


文 章 简 介

本文中,来自中国科学技术大学的陈维教授与南开大学的张凯研究员合作,在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“Surface-Oxygen-Rich Bi@C Nanoparticles for High-Efficiency Electroreduction of CO2 to Formate”的研究文章。该文章通过绿色制备方法合成了一种金属有机框架材料衍生的碳纳米棒负载的表面富氧铋纳米颗粒(SOR Bi@C NPs)催化剂,该催化剂可在宽电位范围内实现高效CO2RR生产甲酸盐。


本 文 要 点

要点一:碳纳米棒负载的表面富氧铋纳米颗粒构建

将固有结构稳定的SU-101纳米棒在惰性Ar气氛下炭化,制备了超细SOR Bi@C NPs(图1a)。SEM显示SOR Bi@C NPs继承了SU-101的纳米棒形态(图1b)。TEM和HAADF-STEM结果显示SOR Bi@C NPs为大量直径约为2~4 nm的超细Bi纳米颗粒均匀分布在碳纳米棒基体上(图1c,d) 。XPS和XANES均证实,SOR Bi@C NPs表面存在Bi-O结构。同时,将固有结构相对不稳定的CAU-17在同样条件下处理,得到的Bi@C NPs材料Bi表面显示为非富氧结构。

图1 SOR Bi@C NPs的结构表征


要点二:表面富氧铋纳米颗粒促进CO2RR过程进行

将SOR Bi@C NPs及Bi@C NPs催化剂分别进行CO2RR测试,结果表明,SOR Bi@C NPs在CO2RR至甲酸盐的过程中,与Bi@C NPs相比,在更宽的电位区间内可达到更高的法拉第效率及更高的偏电流密度,并且表现出非常好的稳定性能,揭示了Bi-O结构有利于促进CO2RR至甲酸盐过程进行。此外,通过非原位XPS、XANES及原位Raman表征,证实在CO2RR过程中Bi-O结构仍可保持稳定存在。


要点三:Bi-O结构可促进CO2RR中间体的形成

为揭示Bi-O结构对CO2RR的促进作用,文章采用DFT计算,进一步研究了Bi-O结构对活性中心在CO2RR中的影响。结果表明,与纯Bi相比,Bi-O结构对CO2分子吸附更强,更有利于决速步中间体*OCHO的形成。在*OCHO到*HOCHO的转变过程中,中间体由强吸附性转变为弱吸附性,有助于产物的脱附。

图3 SOR Bi@C NPs的催化机理


文 章 链 接

Surface-Oxygen-Rich Bi@C Nanoparticles for High-Efficiency Electroreduction of CO2 to Formate

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03573


通 讯 作 者 简 介

陈维教授简介:中国科学技术大学应用化学系特任教授,博士生导师,合肥微尺度物质科学国家研究中心教授,国家“四青”人才。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位;2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位;2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作;2018-2019年在EEnotech公司担任科学家;2019年7月入职中国科学技术大学,专注于大规模储能电池、电催化等研究。

独立建组以来,作为(共同)通讯作者在Chemical Reviews, Nature Communications, JACS, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Nano Letters, ACS Catalysis, eScience, Energy Storage Materials等国际期刊发表学术论文30余篇,论文总被引9000余次,H因子45。研究成果获得美国专利5项,中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances, Battery Energy, Carbon Energy, Chinese Chemical Letters, Transactions of Tianjin University杂志青年编委。


张凯研究员简介:南开大学特聘研究员,博士生导师,国家“四青”人才。担任南开大学新能源转化与存储交叉科学中心副主任,eScience编辑办公室主任,SmartMat、Energy & Environmental Materials和Materials Today Energy等杂志青年编委,天津市可再生能源学会理事。多年来一直从事锂/钠二次电池中高比能电极材料的开发以及新型电解液(质)构筑等研究。

作为负责人承担国家自然科学基金面上/青年项目、海河实验室资助项目、捷威动力横向项目。迄今为止在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater、Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Joule、Chem. Soc. Rev.等期刊共发表论文90余篇,被引频次超过万次,H因子43(谷歌学术)。荣获2020年度高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)自然科学一等奖(第二完成人)


课 题 组 招 聘

中国科学技术大学陈维教授课题组诚聘联合博士后

一、研究方向

本课题组科研经费充足,拥有一流的工作环境,积极开放的学术氛围和优越的国内外交流合作。陈维教授秉持着材料创新与发现的研究理念,通过材料合成、结构设计和系统创新等研究方法将课题组研究集中但不局限于:

1. 氢气二次电池的开发与应用

2. 新型水系离子储能电池

3. 电催化剂的微观调控与机理探索


二、申请条件

1. 身心健康、责任心强、有团队精神、工作积极主动、创新能力强

2. 已获得(博士毕业三年之内)或即将获得化学,材料,物理,化工等相关博士学位

3. 优先考虑有电池、电催化等相关研究背景和实验平台搭建经验的申请人

4. 具有良好的英文听说读写能力

5. 近5年发表过高水平学术论文(至少1篇)

6. 年龄不超过35周岁


三、招聘人数:1人


四、岗位待遇

1. 聘期2年。

2. 工资待遇(总年薪50万元以上,包括基本年薪28万,东莞市博士后补贴20万,3万元住房补贴):

此职位为中科大与东莞理工联合招聘,工作地点是中国科学技术大学陈维课题组(课题组网页http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1/),入中国科学技术大学博士后流动站。

3. 五险一金:社会保险(基本养老保险、失业保险、基本医疗保险及医疗救助保险、工伤保险、生育保险)和住房公积金。

4. 其他相关待遇(享受东莞理工学院职工基本福利,另外学校提供10万员科研启动经费)。


五、申请程序

请申请者将个人简历等材料发送给陈维老师(weichen1@ustc.edu.cn),邮件以“博后申请+姓名”命名。


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