吉林大学、蔚山科学技术院Nano Energy：一锅法制备碳纳米管-聚酰亚胺复合分级多孔材料助力高性能锂硫电池- 大数跨境

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吉林大学、蔚山科学技术院Nano Energy：一锅法制备碳纳米管-聚酰亚胺复合分级多孔材料助力高性能锂硫电池

科学材料站

2024-04-28

导读：吉林大学、蔚山科学技术院 Nano Energy：一锅法制备碳纳米管-聚酰亚胺复合分级多孔材料助力高性能锂硫电池

文章信息

具有分级多孔和极性结构的多壁碳纳米管-超支化聚马来酰亚胺核壳纳米线作为可持续锂硫电池的硫载体

第一作者：刘兵

通讯作者：李忠平*，姚洪岩*，关绍巍*，Jong-Beom Baek*

单位：吉林大学，蔚山科学技术院

研究背景

锂硫电池（Li-S）具有较高的理论比容量(1675 mAh kg⁻¹)和比能量(2600 Wh kg⁻¹)，被认为是理想的下一代电化学能源存储设备。然而，硫正极的缓慢动力学、硫转化过程中的体积膨胀效应和可溶性多硫化物的穿梭效应给锂硫电池的商业化带来了重大挑战。许多研究者付出努力致力于解决这些挑战，如硫载体设计，电解质工程和负极保护。其中，设计高性能、低成本的硫载体被认为是提高锂硫电池正极的实际容量并改善其循环稳定性的有效途径。

文章简介

近日，吉林大学的关绍巍教授、姚洪岩副教授与来自蔚山科学技术院的Jong-Beom Baek教授、李忠平副教授合作，在国际知名期刊Nano Energy上发表题为“Multiwall Carbon Nanotube-Hyperbranched Polymaleimide Core–Shell Nanowires with Hierarchical Porous and Polar Structure as Sulfur Host for Sustainable Lithium-Sulfur Batteries”的文章。本工作通过简便的一锅法制备了一种具有分级多孔结构的复合多孔核壳纳米线（PPI@MWCNT-Y），并将其用于锂硫电池的正极载体。

本文要点

要点一：

通过调控聚合反应时间以及聚合单体（N,N'-（1,4-亚苯基）双马来酰亚胺，PDM）和溶剂（二苯砜，DPS）的质量比能够调控制备的多孔聚酰亚胺（PPI）的比表面积，以制备出具有高比表面积的多孔聚酰亚胺（PPI-1-10）,这有利于改善电池的循环稳定性（图1）。

图1：PPI的合成及孔结构参数调控

要点二：

以介孔多壁碳纳米管（MWCNTs）作为模版与PDM进行原位聚合反应制备PPI@MWCNT-Y。随着MWCNTs含量的提高，PPI@MWCNT-Y复合材料的孔体积增大，比表面积略微降低（图2）。

图2：PPI@MWCNT的合成及孔结构参数表征。

要点三：

为了探究PPI与多硫化锂之间的相互作用，采用XPS测试表征吸附多硫化物的PPI-1-10和原始的PPI-1-10。测试结果表明PPI-1-10中的N、O原子能够与多硫化物通过电子转移产生化学相互作用，以抑制多硫化物的穿梭效应（图3）。

图3：PPI对多硫化物间的吸附机制研究

要点四：

通过循环伏安、Li₂S的沉积测试、电化学阻抗测试等电化学测试的结果表明，在PPI@MWCNT-Y中，介孔的多壁碳纳米管（MWCNTs）核能够构建连续的导电网络，加速电极内部电子和锂离子的传输，从而改善硫正极的氧化还原反应速率。微孔聚酰亚胺（PPI）壳的微孔和极性结构能够抑制多硫化物向负极的扩散以抑制穿梭效应（图4）。

图4：活性物质在PPI-1-10, PPI@MWCNT-Y, MWCNTs载体中的动力学转化速率的研究

要点五：

以PPI@MWCNT-Y作为硫载体制备半电池以测试其循环性能。S/PPI@MWCNT-47电极在0.2 C和1.0 C的电流密度下能够实现1592.1 mAh g^-1和810.8 mAh g^-1 的比容量。S/PPI@MWCNT-38电极在1.0 C的电流密度下循环400圈后的容量保持率为64.6%（图5）。

图5：S/PPI-1-10, S/PPI@MWCNT-Y, S/MWCNTs半电池的循环性能

文章链接

Multiwall carbon nanotube-hyperbranched polymaleimide core–shell nanowires with hierarchical porous and polar structure as sulfur host for sustainable lithium-sulfur batteries

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.109611