南京理工大学钟秦教授课题组，JMCA：用于多效水氧化的一种NiFe基整体式电催化剂

第一作者：李玉婷

通讯作者：王娟*，钟秦*

单位：南京理工大学

氢能是全球能源转型发展的重要载体之一，是实现我国目前“双碳”目标的重要抓手。零碳排放、高产氢纯度的电解水制氢被认为是非常具有工业化前景的技术，开发低成本、高稳定性催化剂对电解水制氢技术发展至关重要。目前NiFe基催化剂在碱性水氧化中的具有优异活性，受到人们的广泛关注。

然而，在析氧反应中，潜在的金属溶解，特别是铁的溶解，会导致催化剂逐渐失活。此外，负载型催化剂在三相传质过程仍存在间隙界面问题，影响了催化效率。本文展示了一种整体式催化剂，将载体与催化活性物质一体化，直接作为电极材料进行水氧化，有助于加速电解水制氢领域的研究及实际应用。

本文中，来自南京理工大学的钟秦教授课题组，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“A NiFe-based monolithic electrocatalyst for pleiotropic-efficiency water oxidation”的文章。该文采用原位静电纺丝法合成了将异质结构FeS₂-Ni₃S₂和FeNi₃合金纳米粒子嵌入多孔S，N共掺杂碳纳米纤维的整体式催化剂应用于在碱性水氧化中，展现了优异的OER活性和连续产氧的稳定性，并缓解了NiFe基催化剂在析氧反应中潜在的金属溶解。

要点二：整体式催化剂可直接作为电极材料进行持续稳定地水氧化产氧

在无需任何导电载体的负载下，该碳复合材料可直接作为电极材料进行水氧化产氧。其中NiFe-S-13@CNFs电极材料展现了优异的OER性能，在电流密度为10 mA cm^-2下仅需过电势为270 mV，tafel斜率为44.4 mV dec^-1，并能持续产氧50 h后，整体式电极的碳纤维结构无破坏。

要点三：通过原位拉曼检测FeOOH和Ni(OH)₂活性物，碳层包覆结构提高了FeOOH的稳定性。

在OER过程中，高Fe含量的存在抑制了高价Ni的生成，使得Ni保持以低价Ni(OH)₂的形式存在。In situ 拉曼在线检测到OER过程中Ni(OH)₂和FeIIIOOH的生成，即高电位下没有发生Fe的溶解。XRD、HRTEM等结果也检测出反应后活性物种的存在，且仍被碳层包覆保护着。FeOOH和Ni(OH)₂在导电FeNi₃和S, N共掺杂碳的辅助下协同催化OER过程。

要点四：总结与展望

OER一直是电解水制氢中的一个瓶颈，该研究通过静电纺丝技术实现了无外基底负载的整体式电极结构，不仅缓解了NiFe基催化剂在高电压下金属的溶解问题，而且避免了催化活性物与载体间的阻碍以及表面脱落现象，实现了电子的快速传输和气-液-固的三相的充分传质。该工作为增强催化剂的活性最大化，也为电解水应用中提升电极材料的扩散和传质问题奠定了重要基础。

A NiFe-based monolithic electrocatalyst for pleiotropic-efficiency water oxidation

南京理工大学钟秦教授课题组近年来在能源和催化领域开展了系统研究，取得了系列创新性研究成果。近五年已在Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Comm., J. Mater. Chem. A., Appl. Catal. B, J. Catal., Green Chem., Carbon等发表SCI收录论文200余篇 (其中第一/通讯作者论文160余篇)，相关论文已被他引4800余次；获授权国家发明专利10余项；2019年获江苏省科学技术一等奖1项。

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