杨年俊教授、李轩科教授、张琴副教授，AEM观点：普适性播种法制备超低负载贵金属单原子析氢催化剂

普适性播种法制备超低负载贵金属单原子析氢催化剂

第一作者：李琪琪，张琴

通讯作者：杨年俊*，李轩科*和张琴*

单位：武汉科技大学，锡根大学

贵金属基催化剂因其独特的活性和选择性被广泛应用于催化反应，它们在可再生能源的利用、储存和转换中起着至关重要的作用。由于贵金属单原子催化剂（NMSACs）具有最大的原子利用率、良好的原子分散性和独特的配位环境等优点，被认为是理想的水解电催化剂，拥有较高的催化活性，同时能够降低昂贵贵金属的负载。

但目前为止，NMSACs由于易团聚成簇/粒子(即其Gibbs-Thomson效应)，其高效合成仍然是一个挑战。最近NMSACs研究的激增表明，在实际操作条件下，金属原子与载体之间的强相互作用对避免单原子发生烧结和失活起着重要作用。

基于此，来自武汉科技大学的李轩科教授、张琴副教授与锡根大学的杨年俊教授合作，在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Sowing Single Atom Seeds: A Versatile Strategy for Hyper-Low Noble Metal Loading to Boost Hydrogen Evolution Reaction”的观点文章。

该文章提出一种超低负载贵金属单原子析氢催化剂的通用合成策略。由金属有机框架衍生的Ni(OH)_x具有丰富的Ni²⁺空位捕获孔，其有利于插入Pt单原子种子。Pt原子倾向于形成四配位Pt-O₄作为根，将负载浓度限制在超低范围（≈ 0.17 wt%）。这种方法被推广到其他NMSAC的形成，如Ir和Ru。这为制备具有优异催化性能的不同NMSACs提供了指导。

图1. a) Pt-SAC或Pt-Ni(OH)_x电催化剂的形成示意图和b) 理论计算形成能图。

提出了一种合成超低负载NMSACs的单原子播种策略。通过电化学还原金属有机骨架（MOF），得到了含Ni²⁺空位的氢氧化镍（VNi-Ni(OH)_x），并将其作为基底。其具有丰富的捕获孔，可以插入Pt原子种子。Pt原子倾向于形成四配位Pt-O₄作为根，将负载浓度限制在超低范围（≈ 0.17 wt%）。

要点二：

实验表征和理论计算证明，所制备的Pt-O₄四配位结构能有效地固定Pt单原子，防止铂原子聚集。该Pt-Ni(OH)_x催化剂在1 M KOH中，在10 mA cm⁻²的电流密度下，析氢反应的过电位仅为58 mV。且在碱性电解质中，水分解反应只需1.47 V即可达到10 mA cm⁻²的电流密度。

要点三：

这种播种策略也适用于其他贵金属催化剂，如Ir和Ru。在η10电流密度下，Ir-Ni(OH)_x电催化剂的过电位为78 mV。本研究提出了一种新颖、通用的超低负载NMSACs制备方法，为高效HER电催化剂的设计提供了新的思路。

Qiqi Li, Qin Zhang, Wenli Xu, Rong Zhao, Min Jiang, Yinhong Gao, Wenda Zhong, Kai Chen, Yongting Chen, Xuanke Li, and Nianjun Yang, Sowing Single Atom Seeds: A Versatile Strategy for Hyper-Low Noble Metal Loading to Boost Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater. 2023, 2203955.

DOI:10.1002/aenm.202203955

杨年俊教授简介：2005年于日本国立福井大学获得工学博士学位；2005—2008年先后在美国新墨西哥州立大学、日本国立产业技术综合研究所从事博士后研究；2008—2014年就职于德国弗劳恩霍夫应用固体物理研究所，任高级研究员，担任生物传感器课题组组长。自2014年起在德国锡根大学材料工程研究所工作，任纳米材料课题组组长。2020年获得材料科学及表面工程方向的教授资格。

主要致力于功能材料合成及其电化学基础与应用研究。发表学术论文160余篇，独编系列丛书1部，参编专著4部，撰写书章节10次。担任InfoMat、Small、Carbon、Nanoscale等杂志的客座主编，目前任Scientific Reports和Diamond and Related Materials等杂志的编委，Hasselt金刚石国际研讨会、金刚石及碳材料国际会议的委员会委员。曾在欧洲材料学会（E-MRS）年会组织召开国际会议10余次。

李琪琪：本科就读于长江师范学院，硕士期间就读于武汉科技大学，目前的研究方向是高效电解水析氢贵金属催化剂。

武汉科技大学先进炭材料工程研究中心由学科带头人李轩科教授组建于2002年，基于该平台突破了通用级沥青碳纤维和中间相沥青基炭纤维制备关键技术与装备研发，达到国内领先、国际先进的水平，并于2021年成为武汉科技大学校级重点科研平台。

本研究中心的工作涉及化工新材料、能源化工、环境化工等多个领域，现拥有场发射扫描电子显微镜、偏光显微镜、物理吸附仪、超高温石墨化炉和成套纺丝装置，电池、电催化和光催化测试系统，炭纤维及其复合材料制备和测试设备等3000多万仪器设备，拥有近2000㎡的实验场地和近8000万的科研经费。

迄今为止，已承担国家自然科学基金重点项目、面上项目、863计划和教育部科学技术研究重点项目、国防科委民口配套项目和总装备部预研基金以及省市重点基金40余项，在国内外学术会议和学术刊物上发表论文300余篇，其中SCI收录的论文150余篇，授权中国发明专利50余项，获湖北省自然科学二等奖1项。本研究中心现有研究人员14人，具有博士学位的教师14人，其中教授4人，副教授5人，讲师3人，工程师1人，博士后1人。另有博士研究生8人，硕士研究生47人。

欢迎广大2023级研究生报考武汉科技大学化学与化工学院先进炭材料工程研究中心

本课题组主页：https://li.group.wust.edu.cn/

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