何霖春等EnSM观点：原位固化实现超薄固态电解质，高性能固态电池

第一作者：何霖春

通讯作者：刘子顺*，Stefan Adams*

单位：西安交通大学，新加坡国立大学

固态锂电池相比传统的液态锂电池具有更好的热稳定性，更高的安全性及能量密度，因此被认为是理想的下一代储能器件。然而，固态电解质的离子传导率较低并且传输路径复杂，特别是不同温度下的锂离子传输路径依然相对未知。此外，固态电解质与正极界面阻抗对于电池性能也有极大的影响，需要针对界面进行设计。本文章开展了锂离子在固态电解质中扩散路径受温度影响的研究，探究了锂离子在聚合物基底/氧化物电解质颗粒复合固态电解质的传输路径，为复合电解质的设计提供了基本思路。通过原位光固化超薄固态电解质于正极基体上，实现了固态电池较高的循环稳定性及容量，为固态电池的进一步商业化提供了思路。

近日，来自西安交通大学的何霖春助理教授、刘子顺教授与新加坡国立大学的Stefan Adams教授合作，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“In Situ Curing Enables High Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries Based on Ultrathin-Layer Solid Electrolytes” 的文章。该文章分析了复合固态电解质中离子传输路径受温度的影响，并采用原位固化超薄固态电解质制备出高性能固态电池。

锂离子在复合固态电解质内部的传输路径依然相对未知。本研究通过控制聚合物，锂盐，陶瓷电解质颗粒的质量比，从而制备出不同成分的固态电解质。通过测试各种成分固态电解质在不同温度下的离子电导率，进而获得不同成分如锂盐、陶瓷电解质对于离子传输路径的影响。实验结合核磁共振，电子显微镜，原子力显微镜等技术手段表明：玻璃化转变温度之下（55°C）陶瓷/聚合物界面是离子传输的主要通道，随着温度的升高，聚合物基体中锂离子浓度增加（锂盐融化）会显著提高聚合物离子传导率，甚至取代陶瓷/聚合物界面，成为复合固态电解质主要的离子传输路径。

固态电解质/正极界面成为阻碍固态电池性能最主要的因素之一。本研究谈论了原位固化固态电解质于正极之上，从而实现了较好的界面微观接触及粘接。通过控制固态电解质的厚度（~10µm），实现较低的阻抗，同时获得较高的能量密度。提出的原位固化电解质于正极层这一技术有望促进商业大规模制备固态电池。

当前对固态电解质/电极界面的了解和研究仍然有限，这也是未来研究的一个潜在方向。追求极低界面阻抗，探究界面处离子传输路径，探究固态电池SEI形成过程是固态电池商业化需要解决的问题。解决这些问题需要借助新型表征设备如原位电子显微镜，原位原子力显微镜，冷冻电镜等获得固态电池界面处实时微观形貌及材料特性参数，从而指导固态电池电解质/电极界面设计。同时需要结合微观及宏观的仿真，探究各种外界物理因素如温度，界面作用力等对固态电池性能的影响，从而获得高能量密度，高安全性，长循环寿命的固态电池，以加速其在商业市场中的应用。

In Situ Curing Enables High Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries Based on Ultrathin-Layer Solid Electrolytes

In Situ Curing Enables High Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries Based on Ultrathin-Layer Solid Electrolytes - ScienceDirect

何霖春 助理教授：本科、硕士毕业于西安交通大学，博士毕业于新加坡国立大学。随后在新加坡国立大学从事博士后研究工作。2022年加入西安交通大学担任助理教授。主要研究方向：储能材料、界面力学电化学行为、纳米材料的制备及力学电化学特性机理研究。以第一作者在Energy Storage Mater., Chem. Mater., J. Mater. Chem. A., ACS Appl. Mater. Interfaces， Carbon等学术期刊上发表论文20余篇。

何霖春、刘子顺感谢国家自然科学基金委（项目号：11820101001）的资助。

投稿请联系contact@scimaterials.cn