中国地质大学（武汉）贺贝贝、赵凌，ACB观点：一锅法自组装双相出溶阴极用于电催化二氧化碳还原

第一作者：胡锋

通讯作者：贺贝贝*，赵凌*

单位：中国地质大学（武汉）

中温固体氧化物电解电池(SOEC)能有效地将二氧化碳转化为有价值的产品。然而，缓慢的CO₂还原反应(CO₂RR)动力学阻碍了其商业化应用。本论文提出了一锅法合成自组装双相出溶SOEC阴极，以实现高效的CO₂RR。通过原位出溶诱导，在Ni掺杂的Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O_6-δ (Ni-SFM)和Ni掺杂的Gd_0.1Ce_0.9O_2-δ (Ni-GDC)表面均可生成金属Ni纳米颗粒。Ni@Ni-SFM/Ni-GDC阴极基SOEC在800 °C和1.5 V下可实现1.72 A cm^-2的电解电流密度，并具有良好的耐用性。理论计算表明，Ni@Ni-SFM异质界面和Ni@Ni-GDC异质界面具有较低的理论过电势，体现了较高的CO₂RR本质活性。该方案为中温固体氧化物电解电池(SOEC)电解还原CO₂提供了借鉴。

近日，在国际期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Engineering dual-exsolution on self-assembled cathode to achieve efficient electrocatalytic CO₂ reduction”的观点文章提供了一种新颖的自组装方法，制备双相出溶阴极，用于电催化CO₂还原研究。

采用溶胶凝胶法将所有原料溶于去离子水中，然后引入络合剂（柠檬酸和甘氨酸），得到均匀溶液；将制备好的溶液在70 ℃连续搅拌4 h，直至形成粘性凝胶，然后在250 ℃下干燥1 h，得到蓬松的前驱体；最后将前驱体在1100 ℃的空气中烧结5 h，得到自组装Ni掺杂的SFM/GDC复合材料。

在电解池运行过程中，在800°C的H₂中原位还原0.5 h，诱导Ni金属纳米颗粒在Ni掺杂SFM和Ni掺杂GDC表面析出，从而得到所需的双出溶自组装Ni@Ni-SFM/Ni-GDC电极。结合自组装和原位溶出的优点，Ni@Ni-SFM/Ni-GDC阴极的SOEC在800 °C和1.5 V时的电解电流密度为1.72 A cm⁻²，显著高于Ni-SFM/Ni-GDC阴极的SOEC (0.89 A cm⁻², 800°C和1.5 V)，并且Ni@Ni-SFM/Ni-GDC阴极的SOEC具有出色的CO选择性和良好的耐用性。理论计算表明，Ni@Ni-SFM和 Ni@Ni-GDC异质界面对CO₂RR具有优异的本征催化活性。

Engineering dual-exsolution on self-assembled cathode to achieve efficient electrocatalytic CO₂ reduction

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