大数跨境

武汉理工麦立强教授最新Nat. Commun.:催化剂表面钝化提高CO2还原稳定性

武汉理工麦立强教授最新Nat. Commun.:催化剂表面钝化提高CO2还原稳定性 科学材料站
2023-08-09
0
导读:武汉理工麦立强教授最新Nat. Commun.:催化剂表面钝化提高CO2还原稳定性


文 章 信 息

催化剂表面钝化提高CO2还原稳定性

第一作者:朱杰鑫

通讯作者:夏川*,王子运*,戴黎明*,麦立强*

单位:电子科技大学,奥克兰大学,新南威尔士大学,武汉理工大学


研 究 背 景

Bi基材料是目前CO2RR生产HCOOH最佳的催化剂,其电化学重构过程产生的缺陷位点往往具有较高活性,但容易与电解液中的含氧物种结合,毒化这些活性位点,降低了其产物选择性和稳定性。需要对催化剂表面结构进行合理设计,使活性位点具备抗毒化能力,实现高活性和高稳定性。


文 章 简 介

近日,来自武汉理工大学的麦立强教授新南威尔士戴黎明院士、新西兰奥克兰大学王子运教授、电子科技大学夏川教授合作,在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“Surface passivation for highly active, selective, stable, and scalable CO2 electroreduction”的研究论文。提出了催化剂表面引入亲氧性分子修饰层,提高催化剂的抗氧化能力,在工业级器件和电流密度下实现高效稳定CO2RR。

图1.(a)不同Bi缺陷结构的模型图;(b)四种Bi位点上的CO2RR反应吉布斯自由能变化;(c)Bi基催化剂上CO2还原为HCOOH的火山图;(d)在p-Bi、sv-Bi和VC上的O2和OH–吸附能;(e)sv-Bi分别结合O2和OH–后的CO2RR过程吉布斯自由能变化。


图2. (a)BS纳米线的SEM图;(b)产物法拉第效率;(c)BS的重构过程示意图;(d)BS/VC的切面示意图;(e)FTIR谱图;(f-i)BS/VC的HAADF-STEM图和对应的C-K边EELS信号分布以及Bi的强度信号;(j)C 1s XPS图。


图3. (a)在流动电解池系统的示意图;(b)LSV曲线;(c)H2、CO和(d)HCOO–的FE;(e)不同电位下的HCOO–部分电流密度;与文献报道的Bi基催化剂在(f)工作电位范围和(g)HCOO–部分电流密度的对比。


图4.(a)BS衍生的Bi纳米片的HAADF-STEM图;(b-c)BS/VC衍生的Bi/VC纳米线的HAADF-STEM图和对应的C-K边EELS分布图以及Bi的强度分布;(d-g)Bi/VC的三维可视化断层扫描重构图;(h)BS/VC在CO2RR过程中的重构示意图。


图5. (a)BS和(b)BS/VC的原位Bi L3边XANES图;(c)BS/VC和(d)BS的Bi L3边EXAFS图;(e)BS和(f)BS/VC的原位ATR-SEIRAS谱图;(g)VC修饰层捕获羟基使活性位点持续CO2还原的示意图。


图6(a)用于生产纯甲酸的全固态CO2RR反应器的示意图;(b)BS/VC在不同电流密度下的HCOOH、H2和CO的FE;(c)BS/VC在50 mA cm–2和100 mA cm–2电流密度下生产纯甲酸的稳定性。


本 文 要 点

要点一:引入分子吸附层引导催化剂重构。

Bi基化合物在CO2RR过程中通常会发生重构,生成大量高活性Bi缺陷位点,但容易被含O物种所毒化导致活性和稳定性下降。我们在会发生电化学重构的Bi2S3纳米线表面引入亲氧性分子VC吸附层,Bi2S3纳米线在CO2RR过程中的自由重构被抑制,产生了更多的缺陷位点。


要点二:亲氧性分子捕获含氧物种

由于VC分子捕捉住周围的OH,将OH和Bi缺陷位点隔绝开,确保这些Bi缺陷位点能够高活性高选择性地转化CO2为HCOOH。


要点三:亲氧性分子吸附层提高催化剂抗氧化能力,提升CO2RR活性和稳定性

所得到的BS/VC催化剂在宽达1 V的电压区间内以及安培级别电流下能够实现超过95%的HCOO–选择性。


文 章 链 接

Surface passivation for highly active, selective, stable, and scalable CO2 electroreduction

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40342-6


通 讯 作 者 简 介

麦立强,武汉理工大学首席教授,博导,材料学院院长,国家杰青(2014),长江学者(2016),“万人计划”领军人才(2016),国家重点研发计划首席科学家,英国皇家化学会会士(2018),中国微米纳米技术学会会士(2022),中国化学会会士(2023)。材料化学与功能材料领域知名专家,长期从事新能源材料与器件科学技术及应用研究,构筑了国际上第一个单根纳米线器件电子/离子输运原位表征的普适新模型,建立了调控电化学反应动力学的“麦-晏”场效应储能等电子/离子双连续输运理论,突破了储能材料与器件的批量化制备技术,并实现成果转化与应用。在Nature(3篇)、Science(1篇)等刊物发表SCI论文566篇,其中以第一或通讯作者发表Nature 2篇、Nature子刊及Cell子刊17篇,SCI他引1000次以上1篇、800次以上5篇、400次以上21篇,高被引论文103篇,热点论文21篇,SCI总他引4.54万次,撰写中文专著2部、英文专著1部、英文专著章节2部,编写教材1部,参编《中国材料科学2035发展战略》1部,受邀在美国材料学会年会等重要会议上做大会、主旨报告40次。获授权国家发明专利148项,其中28项专利与华为等31家企业进行产学研成果转化与应用,总金额24.38亿元。主持国家重大科研仪器专项等国家级项目30余项。以第一完成人获国家自然科学二等奖、何梁何利基金科学与技术创新奖、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖(每年仅2人)、国际车用锂电池协会卓越研究奖、国家教学成果二等奖、教育部/湖北省自然科学一等奖(3项)和中国材料研究学会技术发明一等奖,当选俄罗斯工程院外籍院士,入选科睿唯安全球高被引科学家、爱思唯尔“中国高被引学者”、英国皇家化学会中国“高被引学者”和材料科学领域全球顶尖科学家。任国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域指南编制专家,Journal of Energy Storage副主编,Advanced Materials等8本国际知名期刊编委。培养毕业博/硕士研究生66名,培养国家级人才5人、省部级青年人才13人、受习总书记亲切接见1人。成果被央视新闻、中国日报和Science Daily等国内外媒体亮点报道。


第 一 作 者 介 绍

朱杰鑫,武汉理工大学直博生,2018年本科毕业于武汉理工大学,2018年至今于麦立强教授课题组直博,期间于北京大学庞全全教授课题组、英国伦敦大学学院Ivan Parkin院士&Paul Shearing教授&何冠杰教授课题组联合培养。迄今为止已参与发表SCI论文50余篇,论文被引2700余次,其中以第一作者/共同第一作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.等期刊发表SCI论文10篇。主要研究方向为电催化CO2还原、甲醇氧化、OER等,关注电催化剂的表界面配位环境调控以及原位红外、拉曼、XAS等表征。


添加官方微信 进群交流

SCI二氧化碳互助群

SCI催化材料交流群

SCI钠离子电池交流群

SCI离子交换膜经验交流群

SCI燃料电池交流群

SCI超级电容器交流群

SCI水系锌电池交流群

SCI水电解互助群

SCI气体扩散层经验交流群

备注【姓名-机构-研究方向】

说明

🔹本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。

🔹欢迎广大读者对本文进行转发宣传。

🔹《科学材料站》会不断提升自身水平,为读者分享更加优质的材料咨询,欢迎关注我们。

致谢

感谢本文作者对该报道的大力支持。

点分享

点赞支持

点在看


【声明】内容源于网络
0
0
科学材料站
内容 0
粉丝 0
科学材料站
总阅读0
粉丝0
内容0