西北大学先进材料与新能源团队Advanced Science：Ru-W对位点实现了高效析氢的整体催化

第一作者：麻威龙

通讯作者：屈云腾*，李晓琳*，冷坤岳*

单位：西北大学光子学与光子技术研究所

近年来，由可持续电力提供动力的水电解为生产绿色氢提供了一种成本效益高且易于获得的方法，并被视为实现未来碳中和的关键因素。析氢反应(HER)在水电解中起着至关重要的作用，但在酸性电解质中使用贵金属阳极催化剂和昂贵的质子交换膜导致了对高效碱性HER电催化剂的探索。铂(Pt)基材料最近被认为是HER的基准和最有能力的电催化剂，但它们的稀缺对实际应用构成了重大限制，钌(Ru)作为铂族金属之一，因其在开发高效HER催化剂方面的潜力而被认可。然而，氢和羟基物种对Ru物种的强烈相互作用阻碍了进一步的水分解、氢解吸和结合过程，导致并不令人满意的HER性能。因此，如何同时优化基本步骤，如水解离、羟基转移和氢结合，对于在碱性介质中实现有效的析氢反应（HER）至关重要。该研究通过晶格限制策略开发了具有原子分散的Ru-W对位点的Ru单原子掺杂WO₂纳米颗粒催化剂，并通过电化学测试、原位谱学技术与理论计算研究揭示了Ru-W/WO₂-800催化剂在HER过程中性能的优越性。

近日，西北大学光子学与光子技术研究所的冷坤岳老师、屈云腾教授等与智能制造研究院的李晓琳老师在Advanced Science 上发表题为“Ru–W Pair Sites Enabling the Ensemble Catalysis for Efficient Hydrogen Evolution”的研究性文章。该工作采用晶格限制策略，通过阳离子置换构建了具有明确Ru-W对位点的催化剂。球差电镜和同步辐射表征证明了Ru原子嵌入WO₂纳米颗粒中，并与相邻的W原子强键合，优化后的催化剂在碱性介质中对HER表现出显著的活性，在10 mA cm⁻²下的低过电位仅为11 mV，在50 mV下的高质量活性为5863 mA mg⁻¹Ru，在250 mA cm⁻²中的稳定时间长达500 h。原位谱学研究和理论计算研究表明，W位点促进了羟基的快速转移和水的解离，而Ru位点加速了氢的结合过程，协同增强了HER活性。

在这项工作中，我们通过晶格限制策略制备了Ru单原子掺杂的WO₂，其被确定为嵌入良好结晶的WO₂晶格中的键合Ru–W对。所得到的Ru–W/WO₂-800在碱性和海水介质下具有优异的HER性能，DFT计算与操作拉曼光谱相结合表明，优异的HER活性源于Ru–W对位通过系综催化的协同作用，其中W位加速了羟基的快速转移和水的离解，Ru位加速了氢的结合过程。这项工作可能为设计针对复杂电催化的原子级催化剂提供重要启示。

Ru–W Pair Sites Enabling the Ensemble Catalysis for Efficient Hydrogen Evolution

屈云腾，西北大学光子所教授，入选陕西省高层次引进人才计划。致力于原子尺度材料与能源催化研究，在单原子材料可控制备、氧还原和氢能源等方面取得创新成果，如实现块体金属到单原子材料直接转变等。在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Fun. Mater., Nano. Res., Small.等期刊发表SCI收录论文50余篇，被引用3800余次， H因子26；获得发明专利授权5项。

冷坤岳，西北大学光子所，师资博士后。从事多孔材料与亚纳米金属团簇的催化性能及机理研究，尤其在O-O基团活化方面取得一定成果。在J. Catal.， J. Am. Chem. Soc.， Adv. Fun. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.，等期刊发表SCI收录学术论文十余篇。获得授权专利3项。