乔世璋院士/郑尧副教授/董俊才副研究员，Angewandte Chemie：引入氯吸附来实现高性能工业级直接海水电解

第一作者：刘浩，沈巍

通讯作者：乔世璋*，郑尧*，董俊才*

单位：澳大利亚阿德莱德大学，中科院高能物理研究所，兰州大学

海水电解可实现大规模的氢气生产，且不会导致淡水紧缺问题。然而海水中复杂的多离子成分使得其实际应用化进程受到阻碍。其中，对于海水OER反应，Cl^-所引起的氯氧化副反应和可能带来的腐蚀问题，是影响催化剂在海水中性能的主要因素。目前为了避免Cl^-的影响，研究人员常常采用在催化剂表面进行阴离子修饰，从而通过静电作用来排斥Cl^-，此方式会受到修饰层不稳定的困扰。

近日，来自阿德莱德大学的乔世璋院士、郑尧副教授课题组与中科院高能物理研究所董俊才副研究员合作，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“High-Performance Alkaline Seawater Electrolysis with Anomalous Chloride Promoted Oxygen Evolution Reaction”的研究文章。本文探讨了一种创新的催化剂设计方法，利用氯离子（Cl^-）在特定位置的吸附性，通过调控吸附过程引起材料结构的变化，从而影响催化性能。这项研究为未来高活性和高稳定性的海水基催化剂设计提供了全新思路，而将催化剂与工业级碱性电解槽结合使用，为未来实际海水电解提供了重要的参考价值。

与通常用于避免氯离子在海水电解中吸附到催化剂上的“氯离子排斥策略”形成对比，本文利用了氯离子在催化剂表面的特定性吸附行为。

借助一系列原位光谱表征技术，本文提出了在碱性海水中氯离子（Cl^-）辅助的氧析出反应（OER）过程。一方面，通过氯离子在必要的铁位点上的吸附，抑制了铁的溶出和晶格氧的活性，从而提高了催化剂的长期稳定性。另一方面，这个过程产生了更多具有高OER活性的高价态镍位点，从而增强了反应的催化活性。

在商业级碱性电解槽中，本文进行了碱性海水电解的实验。与目前市面上使用碱性纯净/淡水的商业级碱性电解槽相比，以海水为基础，采用NiFe LDH作为阳极的电解槽的能耗明显减少了20.7％，并且在200 mA cm^-2的电流密度下稳定运行超过100 h。

当前对海水电解中存在的问题和相应解决方案的研究仍然有限。由于氯离子化学物理性质的特殊性，很难通过普通的表征手段来表征其与催化剂之间的相互作用，本文中用原位Raman，XAS，ATR-SEIRAS和DEMS对氯离子的作用第一次做出比较全面的表征和理解，随着未来更多先进的原位电化学表征技术的应用，相信研究人员能更深入剖析真实海水中各个组分对于催化剂的影响，从而设计出活性更高，更稳定的催化剂，让电解海水真正迈向实用化，产业化。

“High-Performance Alkaline Seawater Electrolysis with Anomalous Chloride Promoted Oxygen Evolution Reaction”

乔世璋 教授，澳大利亚科学院院士，现任澳大利亚阿德莱德大学化工与材料学院纳米技术首席教授，能源与催化材料中心（Centre for Materials in Energy and Catalysis）主任，主要从事新能源技术纳米材料领域的研究，包括电池、电催化、光催化等。作为通讯联系人，在 Nature、Nature Energy、Nature Communications、Journal of American Chemical Society、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Materials 等国际顶级期刊发表学术论文超过492篇，引用超过113,500次，h指数为175。

乔世璋教授已获得多项重要奖励与荣誉，包括2023年澳大利亚研究理事会工业界桂冠学者（ARC Australian Industry Laureate Fellow）， 2021年南澳年度科学家奖、2017年澳大利亚研究理事会桂冠学者（ARC Australian Laureate Fellow）、2016年埃克森美孚奖、2013年美国化学学会能源与燃料部新兴研究者奖以及澳大利亚研究理事会杰出研究者奖（DORA）。乔教授是国际化学工程师学会会士、澳大利亚皇家化学会会士、英国皇家化学会会士等。同时，他担任国际刊物英国皇家化学会杂志EES Catalysis的主编和 Journal of Materials Chemistry A副主编，也是科睿唯安（Clarivate Analytics）/ 汤姆森路透（Thomson Reuters）化学、材料科学和环境与生态三个领域的高被引科学家(近十年有123 篇高被引论文)。

郑尧 副教授，2014年博士毕业于昆士兰大学，目前为阿德莱德大学化工学院副教授。主要研究方向为电化学能源转化，包括电炼化（electrocatalytic refinery），水裂解，二氧化碳还原等。目前作为第一作者和通讯作者已在Nature Energy, Nature Chemistry, Nature Communication, Journal of American Chemical Society、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Materials等国际顶级期刊上发表论文150余篇，引用次数超过38,000次，h指数为80。获得澳大利亚研究理事会（ARC）包括Future Fellowship，Discovery Project，DECRA项目共计270余万澳元的资助。他也是科睿唯安（Clarivate Analytics）化学领域的高被引科学家。

刘浩，阿德莱德大学乔世璋/郑尧课题组博士生，主要研究方向为海水电解与能源转化，分别于吉林大学和北京大学获得本科和硕士学位，以第一（共一）作者在Angewandte Chemie, Nano energy, ACS applied materials and interfaces, chemical communications等发文5篇。

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