盐城工学院孙林教授、南京大学金钟教授， CEJ研究论文：面向高性能锂离子电池多孔SiOx@C复合负极的界面调控

第一作者：孙林

通讯作者：孙林*，金钟*

单位：盐城工学院，南京大学

SiO_x@C复合负极被认为是下一代高容量锂离子电池最有前景的候选者之一。然而，碳包覆层的致密性差和厚度不均匀会对锂电池的核心指标如循环寿命、可逆容量等造成不利的影响，因此，与传统的物理研磨混合、溶液搅拌混合加热解的包碳工艺相比，在原子尺度开发先进的碳包覆工艺对于提高电池的电化学性能而言尤为重要。在本工作中，作者提出了一种简单的界面调控方法，通过低温锌热还原胺醛缩聚产物，实现了多孔硅的合成以及在多孔硅上原位包覆致密碳层。通过预锂化工艺处理后，所得到的pSiO_x@C负极锂电池表现出优异的电化学性能，首圈库伦效率达到93.4%；可逆比容量超过900 mAh/g；0.3A/g的电流密度下保持1300圈的稳定充放电循环。本工作为高能量密度锂离子电池的硅基负极材料的设计提供了新的途径。

近日，盐城工学院的孙林教授与南京大学的金钟教授合作，在国际知名期刊ChemicalEngineering Journal上发表题为“Interfacial engineering of porous SiO_x@C composite anodes toward high-performance lithium-ion batteries”的研究文章。该文提出了一种简单的界面调控方法，通过低温锌热还原胺醛缩聚产物，实现了多孔硅的合成以及在多孔硅上原位包覆致密碳层。

该工艺首先由3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)与对苯二甲醛反应，在温和条件下通过缩合反应生成白色沉淀(称为PHS-TA)。随后，通过受控的热解辅助锌热还原反应获得pSiO_x@C复合材料。所设计的pSiO_x@C结构具有几个显著的特点:1)碳包覆层来源于原位修饰的有机基团，如对苯二甲醛中的苯环和APTES中的氨丙基。形成连续而均匀的碳层，从而利于具有优异性能固体电解质界面(SEI)膜的形成，有效避免活性材料直接暴露在具有腐蚀性的电解液中。此外，一定量的氮掺杂也能提高活性材料的导电性。ii)多孔结构和氧化物的存在有效缓解了充放电循环过程中的体积变化，促进了锂离子和电子的快速扩散，从而提高了电极材料倍率能力。iii)该工艺反应条件温和，在相对较低的温度下可以得到低价态的Si材料，避免了高温镁热还原反应条件苛刻且容易产生副产物的缺点。当用作锂离子电池的负极材料时，pSiO_x@C负极显示了优异的电化学性能。其首圈库伦效率达到93.4%；可逆比容量超过900 mAh/g；0.3A/g的电流密度下保持1300圈的稳定充放电循环。这项工作为微环境下碳包覆层对硅基负极电化学行为的影响提供了一定的参考，为高能量密度硅基负极材料的发展提供了有前景的制备方法。

Interfacial engineering of porous SiO_x@C composite anodes toward high-performance lithium-ion batteries

孙林 教授简介：盐城工学院、常州大学硕士生导师，2017年获得南京大学博士学位，盐城工学院能源与应用催化科技ChuangXin团队负责人。2017年10月-2018年8月任教于盐城工学院化学化工学院，2018年9月至今任职于盐城工学院产业技术研究院并工作至今。入选江苏省青蓝工程优秀青年骨干教师（2023），江苏省高层次Chaungxin创业人才引进计划科技副总。在Energy Storage Materials, Small, Nano Research等国内外重要期刊发表SCI论文40余篇，论文合计被引用1200余次，H因子20。主持Guojia自然科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省科技厅碳达峰碳中和专项资金，江苏省博士后基金等省部级以上项目6项，作为研究骨干参与国家自然科学基金面上、青年项目5项。担任“Frontiers in Chemistry”、“Molecules”等Guoji期刊的客座编辑。荣获2021年江苏省科学技术奖三等奖（3/7），江苏省科协青年会员创新创业大赛一等奖，盐城市自然科学学术成果二等奖，盐城市政府专利奖银奖等。

金钟 教授简介：南京大学化学化工学院教授、博导、南京大学新材料与能源技术研发中心主任。2003年和2008年分别获得获北京大学学士和博士学位。2008-2014年先后在美国Rice大学和麻省理工学院进行博士后研究。2014年起任教于南京大学，入选了Guojia“万人计划”科技创新领军人才、Guojia自然科学基金优秀青年科学基金、Guojia海外Gaocengci人才引进计划青年项目。

主要研究领域是能源化学和材料化学，包括：清洁能源转换与存储材料的结构设计、物理化学机制研究和功能器件应用。已在Nature Chem.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.等学术期刊发表SCI论文>200篇，他引>15000次，H因子>62。主持国家重点研发计划“纳米科技”重点专项青年科学家项目、JW科技委GF科技创新特区项目、装备预研教育部联合基金青年人才项目、Guojia自然科学基金、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项、江苏省杰出青年基金等科研项目。获得了2023年华为公司火花奖、2022年《Nano Research》优秀编委奖、2021-2022年Clarivate全球高被引科学家及Elsevier中国高被引学者、2021年Guojia自然科学奖二等奖(5/5)、江苏省科学技术奖三等奖(1/7)、2018年教育部自然科学一等奖(4/7)、江苏省教育教学与研究成果二等奖(1/5)、2017年江苏省首届创新争先奖状、江苏省双创人才、2016年江苏省“六大人才高峰”高层次人才等奖励和荣誉。目前担任江苏省化学化工学会理事兼青年工作委员会主任委员、江苏省材料学会理事、江苏省汽车工程学会动力电池专委会委员、学术期刊《Frontiers in Chemistry》副主编、《Nanomaterials》编委、《Nano Research》、《SmartMat》、《Electron》和《电化学》青年编委等学术任职。

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