清华大学陈翔JACS：人工智能加速发展锂电池电解液离子–溶剂化学理论

第一作者：高宇辰，姚楠

通讯作者：陈翔*

单位：清华大学

作为一种典型的储能器件，可充放电池在智能电网、电动汽车和便携式电子设备等领域得到了广泛应用。然而，锂离子电池的实际能量密度即将达到其理论极限，迫切需要发展下一代电池体系以望持续提升电池的能量密度。锂金属电池具有极高的理论能量密度和极低的电极电势，被认为是最有前途的下一代新型储能系统。但是，由于锂金属负极的高反应性会导致电解液分解，进而引起电池容量下降和循环寿命缩减。因此，深入探究其还原稳定性降低的起源、理解电解液微观作用原理对发展先进电解液具有重要意义。

近日，清华大学陈翔与合作者将离子–溶剂化学理论与数据驱动的机器学习方法相结合，探究锂电池电解液溶剂还原稳定性的起源，发现影响电解液溶剂稳定性的重要描述符，为设计先进电解液提供了重要理论指导。相关成果发表在国际顶尖化学期刊Journal of the American Chemical Society上。高宇辰、姚楠为本文第一作者。

提出了一种基于图论的算法构建了一个潜在电解液溶剂分子数据库，这为筛选有潜力的电解液溶剂分子提供了可靠的数据来源。在构建的数据库中，44.9%为羰基化合物，55.1%为醚基化合物。通过分子指纹和聚类算法进行数据库可视化，发现了目前电解液中广泛使用的溶剂分子，如碳酸二甲酯（DMC）、碳酸乙烯酯（EC）、1,2-二甲氧基乙烷（DME）和1,3-二氧戊烷（DOL）等，均在数据库中有所体现。这种方法的完备性和可移植性将促进其他场景下分子数据库的发展，为数据驱动的分子研究提供了指导。

对数据库中的溶剂分子逐一开展第一性原理计算，以分析电解液还原稳定性变化的原因。相对于纯溶剂，大部分与锂离子配位的溶剂最低未占分子轨道（LUMO）能级降低，表明在形成离子–溶剂结构后，电解液的还原稳定性会降低。LUMO变化与锂离子和溶剂结合能呈现线性正相关规律。这是由于结合能变化越大，溶剂分子向锂离子转移的电子越多，导致LUMO能级降低。Li–O键长和C–O键长变化与结合能分析一致。离子–溶剂结构的LUMO能级主要由碳和氧原子的轨道构成，研究发现了碳2p轨道在LUMO中的比例与LUMO能级变化之间存在近似线性关系。轨道分析加深了对离子–溶剂结构还原稳定性的理解。

采用随机森林算法来预测电解液离子-溶剂结构的LUMO能级，并通过可解释沙普利值（SHAP）方法，揭示了离子–溶剂结构的稳定性与分子结构特征之间的关系。分子偶极矩和分子半径是影响电解液溶剂分子还原稳定性的重要描述符。较大的分子偶极矩表示分子内正负电荷中心之间的分离程度较高，从统计学角度来看，意味着分子对外场的屏蔽效应较强，导致溶液中的溶剂分子与锂离子的结合能力较弱，溶剂分子向锂离子的电荷转移较少，从而减少了LUMO能级的下降程度。通过可解释机器学习方法揭示了影响电解液的还原稳定性的关键因素，为设计先进的电解液分子提供了重要的理论基础。

Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes

陈翔，清华大学助理研究员，主要从事能源化学基础理论研究，注重多尺度模拟计算与机器学习方法结合，加速新能源材料发现，形成了一系列高水平研究成果。以（共同）第一作者和共同通讯作者身份在Chem. Rev., Acc. Chem. Res., Sci. Adv., Angew. Chem., J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI论文40余篇，H因子57，被引14000余次；2020–2022连续三年入选科睿唯安全球高被引学者；承担国家自然科学基金优秀青年基金、中国科协青年托举工程、科技部重点研发专项子课题等项目；担任Nature, Nat. Catal., Nat. Commun., Angew. Chem.等期刊独立审稿人，J. Energy Chem.期刊客座编辑，Chinese. Chem. Lett.青年编委和中国颗粒学会青年理事。

高宇辰，清华大学化学工程系博士生。主要从事锂电池电解液中的机器学习研究，关注电解液数据库构建、数据驱动算法加速先进电解液设计。相关研究成果发表在J. Am. Chem. Soc.等期刊。

姚楠，清华大学化学工程系博士生。主要从事锂电池电解液的理论模拟和机器学习研究，关注电解液结构、性质及构效关系理解，相关研究成果发表在Chem. Rev., Angew. Chem.等期刊。

清华大学陈翔长期从事能源化学与能源材料多尺度模拟与人工智能研究。该研究团队提出人工智能研发先进电解液——电解液工程。提出了电解液离子–溶剂结构模型，在分子层面建立电解液化学规律的深入认知；发展了电解液多尺度模拟计算方法与机器学习预测模型，开发了电解液高通量计算软件，构建了全球领先的电解液大数据库；在面向高比能锂金属电池、低温和快充锂电池等场景，研发先进电解液体系。该研究团队在锂电池电解液和电池材料模拟计算等领域申请了一系列发明专利和软件著作权，相关研究成果在储能相关领域得到应用，取得了显著的成效。现因研究工作需要招聘博士后、项目工程师和联合培养研究生。具体信息如下：

方向一：锂电池电解液溶剂化学规律与分子材料多尺度模拟计算（密度泛函理论计算、分子动力学模拟、相场、有限元等）

方向二：锂电池电解液人工智能研究（开发电解液分子生成模型、电解液性质预测模型、电解液分子合成与下游反应路径预测模型、电解液配方优化模型）

方向三：电解液工程平台开发（电解液高通量计算平台开发、电解液数据库前端与后端开发、服务器管理与维护）

方向四：其他相关电池模拟计算与机器学习研究（硫正极、固态电解质、锂金属负极、电池寿命预测与风险预警）

1. 品格正直、勤奋进取、志存高远、开拓创新

2. 有强烈的好奇心、责任心和执行力，有突出的团队合作精神和组织协调能力

3. 具有以上研究方向领域研究背景，或相关领域已取得突出创新成果，有应用开发经验者优先

4. 从事基础研究或技术研发，完成课题组的科研任务，鼓励原始创新与团队合作，形成高水平研究成果和技术转化

5. 博士后申请者年龄在35周岁以下，即将获得博士学位，或获得博士学位的年限不超过3年

6. 入校后需要全职在清华大学工作

1. 个人简历（包括教育背景、工作经历等）

2. 毕业证书、学位证书复印件或应届毕业生证明

3. 其他相关证明材料

【邮件标题】为：姓名+博后+研究方向

投稿请联系contact@scimaterials.cn