实验设计：陶瓷燃料电池合理阴极开发的新范式

第一作者: Idris Temitope Bello

通讯作者:倪萌, 邵宗平

单位: 香港理工大学，澳大利亚科廷大学

质子陶瓷燃料电池（PCFC）的商业可行性取决于开发高活性和稳定的阴极材料。对于正极材料的开发来说，试错过程既耗时又昂贵，而充足且可靠的数据集的可用性限制了机器学习（ML）方法。

新提出的实验设计范式（EDP）旨在以最少的数据集有效促进PCFC正极材料的开发。EDP 是一种严格的系统统计范式，试图解释在假设导致变化的受控条件下单个或多个感兴趣结果的变化。EDP 过程包括规划、实施、分析和解释受控实验，以评估导致感兴趣输出偏差的假设因素和相互作用。EDP 用于多个元素的战略变化，并衡量它们对所需性能特征的影响。然后生成经验模型，揭示元素组成和性能特征的最佳浓度和相互作用。EDP 提供了一种高效且经济高效的方法来加速 PCFC 阴极材料的开发，为增强陶瓷燃料电池性能开辟了新的可能性。

近日，香港理工大学倪萌教授和澳大利亚科廷大学邵宗平教授发表了题为“Revolutionizing Material Design for Protonic Ceramic Fuel Cells: Bridging the Limitations of Conventional Experimental Screening and Machine LearningMethods”的论文。在这项研究中，统计EDP被用来开发陶瓷燃料电池的阴极材料。具体而言，选择 BaCo_αCe_βFe_γY_ζO_3-δ (BCCFY) 和Ba_αSr_βCo_γFe_ζO_3-δ (BSCF)成分作为概念验证，仅使用 16 个独立条件和 32 次随机实验即可迅速确定最佳成分为BaCo_0.667Ce_0.167Fe_0.083Y_0.083O_3-δ 和 Ba_0.8Sr_0.2Co_0.5Fe_0.5O_3-δ.。最佳的BCCFY组合物表现出优异的性能，具有低面积比电阻和高峰值功率密度。同样，与原始Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3-δ正极材料组合物相比，最佳BSCF表现出超过55%的氧还原反应活性提高。这项研究的结果凸显了 EDP 在有效设计用于固态电化学发电系统的优质材料方面的潜力，为有限的试错和机器学习方法提供了可靠且实用的替代方案。

EDP 方法涉及系统地改变 BCCFY 和 BSCF 阴极材料的元素组成和化学计量比。正如 XRD 图案的变化所证明的那样，这种成分调整引发了样品晶体结构的可测量差异（图 2）。Rietveld 精修定量地证实了晶格结构的演变。这表明成分是影响阴极晶体学的重要因素。

EDP 分析能够对组成因素和相互作用如何影响关键 ORR 指标（如区域特异性抗性）的变异性进行分层量化。Pareto图揭示了Co、Ce、Co-Ce等项对电化学性能影响的大小和方向（图3）。这种基于模型的范式确定了 ORR 的控制系数，为成分与性能关系提供了前所未有的见解。

EDP 优化确定了最佳的 BCCFY 阴极组合物，该组合物表现出卓越的 PCFC 性能 - 具有 0.078 Ω cm² 的低 ASR 和超过 1400 mW/cm² 的高峰值功率密度（图 4）。卓越的指标验证了 EDP 在定制理想电催化组合物方面的功效。合理的材料设计可以取代试错方法。

为了展示多功能性，EDP 被进一步应用于优化著名的 SOFC BSCF 阴极材料。优化后的组合物在中间温度下的电催化性能比原始 BSCF 高 55%（图 5）。这凸显了 EDP 作为定制材料创新的广泛适用工具的潜力。

倪萌 教授简介：香港理工大学教授、副院长，德国洪堡学者，香港研究资助局（RGC）高级研究学者。主要研究领域为燃料电池，电池和低温余热利用。倪萌教授担任多份国际期刊的编辑，也是众多国际期刊（包括Science， Nature  Energy等）的审稿人。

邵宗平 教授简介：澳大利亚科廷大学约翰·科廷杰出教授。主要从事电化学能源存储和转换方面的研究，包括燃料电池、电解电池、电池和超级电容器等方面的工作。H 指数为 119，引用次数超过 60,000 次。发表论文 750 多篇，专著 2 部，书籍章节 6 个。被公认为高被引研究员，并获得了澳大利亚研究委员会未来奖学金等荣誉。

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