苏州大学杨瑞枝教授&西南交通大学曾楷博士AFM：原子级分散Ce位点锚定于单层NiV LDH：加速水分解动力学

第一作者：曾楷

通讯作者：杨瑞枝

单位：苏州大学，西南交通大学

电解水制氢技术具有零碳排放、制氢纯度高等优势，成为极具应用前景的绿色制氢方法。然而，多步质子耦合电子转移导致阳极析氧反应（OER）动力学迟缓，导致需要高过电位来驱动反应发生，极大的限制整体水分解效率。开发高效电催化材料以减小电解水反应能耗，提高制氢效率的同时降低成本，是推动电解水制取绿氢技术大规模应用的关键。单原子催化剂（SACs）凭借最大化的原子利用率和独特的结构特性，在能源储存与转换领域展现出广阔应用前景。良好的载体选择可以有效地为SACs提供锚定位点和独特的配位环境。此外，载体的几何结构调制、单原子/载体间电子相互作用关系显著影响SACs的催化活性。因此，明确SACs的空间电荷分布和局部配位环境对于探究其性能增强的根源至关重要。

近日，苏州大学杨瑞枝教授、西南交通大学曾楷博士在国际知名期刊Advanced Functional Materials（IF: 19）上发表题为“Atomically Dispersed Cerium Sites Immobilized on Vanadium Vacancies of Monolayer Nickel-Vanadium Layered Double Hydroxide: Accelerating Water Splitting Kinetics”的研究文章。该研究工作通过V缺陷捕获策略成功将高载量Ce 单原子锚定于单层 NiV LDH载体（Ce SAs/m-NiV LDH）。实验结果结合原位表征与理论计算进一步揭示Ce单原子与单层NiV LDH载体间强电子耦合作用诱导空间电荷再分布和局部扭曲的配位环境，从而有效地减小材料带隙并增强费米能级附近密度态，显示出增强的导电性能和加速的OER反应动力学。

要点一：采用一步法将孤立的Ce原子成功锚定于单层NiV LDH载体（Ce SAs/m-NiV LDH），呈现出垂直排列和互连的超薄纳米片阵列结构。富空位的单层NiV LDH可以为稳定Ce 单原子提高丰富锚定位点。

要点二：球差电镜结合X射线吸收光谱进一步确认Ce单原子的存在；基于单原子Ce与单层NiV LDH载体间强电子耦合作用，诱导空间电荷再分布和V 原子周围无序配位环境，赋予Ce SAs/m-NiV LDH优异的OER和水分解性能。

要点三：原位电化学阻抗谱结合密度泛函理论计算揭示Ce单原子引入的积极作用：Ce单原子的锚定可以有效增强费米能级附近密度态、降低材料带隙和增强OH*吸附，从而降低电荷转移势垒并加快水分解动力学。

Atomically Dispersed Cerium Sites Immobilized on Vanadium Vacancies of Monolayer Nickel-Vanadium Layered Double Hydroxide: Accelerating Water Splitting Kinetics

杨瑞枝，苏州大学特聘教授，博士生导师。

2005年7月于中国科学院物理研究所获理学博士学位，师从陈立泉院士；2005.9-2008.6，于加拿大达尔豪斯大学Jeff Dahn教授课题组作博士后研究；2008.5-2011.6，于美国斯坦福大学任职Research Associate；2011.6-至今，苏州大学任职特聘教授；2018.5-至今，苏州大学能源学院副院长。研究方向为：新型储能材料/器件的基础和应用研究。在Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Energy Storage Mater., ACS Catal., Small, Chem. Mater., Appl. Catal. B等学术期刊发表SCI文章190余篇，论文引用9000余次，个人h-index为55。申请多项国际和中国专利。主持国家科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金、江苏省高校自然科学研究重大项目、江苏省产业前瞻与关键核心技术重点项目、江苏省自然科学基金以及校企合作项目等10余项。现任国际电化学能源科学院（IAOEES）的Board committee member、中国硅酸盐学会固态离子学理事会理事、江苏省可再生能源学会储能专业委员会主任。荣获2008年度加拿大青年科学家Ulm电化学论坛奖和2013年度“中国电化学青年奖”。

曾 楷，西南交通大学 讲师

2013.09-2017.06，于西南石油大学获工学学士学位；2017.9-2022.6，于苏州大学获理学博士学位（硕博连读），导师：杨瑞枝 教授。同年7月进入西南交通大学城市轨道交通学院工作。研究方向为：电解水制氢、氢氧燃料电池膜电极、锌-空气电池等，先后在Advanced Functional Materials, Advanced Energy Materials, Energy Storage Materials, Small, Chemical Engineering Journal, ACS Applied Material Interfaces等期刊发表SCI收录论文25篇，其中第一/通讯作者论文10余篇，ESI高被引论文4篇，授权中国发明专利2项。参与国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目和校企合作等多项；担任Small, Chemical Engineering Journal等国际期刊审稿人。

投稿请联系contact@scimaterials.cn