中科院物理所禹习谦研究员：高比能锂电池功能性粘结剂设计——从分子结构到电极性能

核壳结构纳米镁基复合储氢材料研究进展

第一作者：覃天、杨浩一

通讯作者：李泉、禹习谦*

单位：中国科学院物理研究所

粘结剂虽然在电极中质量占比很低（~5 wt.%），却发挥了至关重要的作用。电极各组分通过粘结剂粘接在一起，可以在长循环过程中保持结构稳定。PVDF粘结剂在传统电池体系中（例如：钴酸锂/石墨）表现出优异性能。但随着人们对高能量密度电池的持续探索，各种新型高比能正负极材料不断涌现。例如，高压钴酸锂、高镍三元、富锂锰基等高容量正极材料和硅基负极、金属锂等高容量负极材料。

这些高比能体系带来的一系列新的挑战，迫切需要开发具有更高性能的粘结剂材料。（1）超高电极材料负载量。提高电极载量是提高能量密度最直接的方式之一，但是更厚的电极对粘结剂的粘附力要求也更高；（2）大体积形变。硅负极超过300%的体积形变要求粘结剂也能够承受对应的超大形变量；除此之外还有（3）高电压充电带来的电极界面恶化；（4）低电子电导和离子电导导致较差的倍率性能；（5）极端条件下的热安全性和可操作性；（6）对不同体系（固态电解质）的工艺兼容性等。

近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心禹习谦研究员团队在期刊Industrial Chemistry & Materials上发表题为“Design of functional binders for high-specific-energy lithium-ion batteries: from molecular structure to electrode properties”的综述文章。总结了针对高比能锂电池功能性粘结剂开发的分子设计策略。系统比较了现有7种粘结剂的性能优劣，为新型粘结剂分子设计提供了思路。从7个方面，分别阐述了粘结剂失效机理并总结了目前文献报道的高比能锂电池功能性粘结剂设计的代表性工作。针对高比能电池体系的关键问题，从粘结剂材料设计方面提出了相应的解决方案。

本文首先对常用粘结剂（PVDF、PTFE、PAA、SBR、PEO、CMC、Alginate）的性能参数进行了比较（图2），并概述了文献报道的针对新型粘结剂在提升黏附性和机械强度（图3）、适应体积膨胀（图4）、缓解界面退化（图5）、提升电子电导（图6），提升离子电导（图7）、提升热安全和宽温域可操作性（图8）和提升电极均质性（图9）等方面的代表性研究工作。最后总结并展望了功能性粘结剂的设计思路和研发方向。

本文总结了高比能面临的问题以及对应的粘结剂分子设计策略。虽然目前取得了许多进展，但依然存在许多挑战：（1）粘结剂的构效关系依然复杂，如何构建有效的分子结构和粘结剂性能之间的对应关系依然存在挑战。（2）粘结剂失效机理依然不清晰，由于聚合物分子在电极内部含量少，基本都是轻原子，所以表征困难，需要利用更多的先进表征和模拟计算方法来探究内在的失效机理。总之，为适应不断发展的高比能正负极材料，新型粘结剂的设计也需要不断探索。

Design of functional binders for high-specific-energy lithium-ion batteries: from molecular structure to electrode properties

禹习谦研究员简介：中国科学院物理研究所研究员，博士生导师。主要从事高能量密度锂电池/固态电池及关键材料/技术开发、先进表征和电池失效分析等研究工作。目前已在Nat. Energy、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Energy Mater.等期刊发表论文200余篇，总被引23600余次。入选2022年科睿唯安高被引科学家榜单和2023年度全球前2%顶尖科学家榜单。

李泉博士简介：中国科学院物理研究所博士后。主要从事高比能锂电池相关研究，锂金属负极以及电极界面分析相关研究。