华南理工大学梁振兴教授团队 AFM: 用于超稳定水系氧化还原液流电池的高溶解度TEMPO-Viologen双极分子

第一作者：王丽雯

通讯作者：傅志勇，向志朋，梁振兴

通讯单位：华南理工大学

液流电池作为现代电网中较有前景的固定式大规模储能技术，对提高二次能源新能源系统的电网调峰能力具有重要意义。水系有机液流电池由于具有本征安全、低成本、环境友好等特点，受到学界的广泛关注。现阶段，有机液流电池运行过程中活性材料的分解与跨膜穿梭是导致电池容量不可逆衰减的重要因素。采用单一组分电解液，通过极性反转再平衡技术可以有效解决活性分子穿梭导致的电池容量衰减问题。但目前报道的双极性分子表现出水溶性不高、稳定性较差等不足，阻碍了双极性电池的进一步发展。因此，合理设计具有高稳定性、高溶解度的新型双极性电解液活性材料是解决上述问题的有效途径。

近日，华南理工大学梁振兴教授团队报道了一种高水溶性、高稳定性的TEMPO-Viologen双极性储能材料，将其应用于中性水系液流电池，有效缓解了因交叉污染问题导致的电池永久性容量衰减。通过将Viologen与TEMPO活性单元直接偶联，增强两部分的电子交流，使电池开路电压得到有效拓展。此外，亲水性季铵基团的引入显著提高了有机储电分子的水溶性。基于TEMPO-Viologen双极性分子构建的液流电池表现出高达1.32 V的开路电位，在1.0 M操作浓度下实现25 Ah L^-1高体积容量以及99.99%（每圈）的循环稳定性。相关研究成果以‘‘Highly Soluble TEMPO-Viologen Bipolar Molecule for Ultra-Stable Aqueous Redox Flow Batteries’’为题发表在期刊Advanced Functional Materials上。

作者通过经典的zincke反应将正极活性单元TEMPO与负极活性单元直接偶联，无需引入其他桥连基团，提升了分子结构的稳定性。除此之外，引入季铵根亲水官能团显著提升了分子的水溶性（1.76 M）。

该双极性分子的储能机制主要涉及TEMPO与Viologen两端电活性单元的氧化还原。循环伏安曲线显示出两对可逆的氧化还原峰，分别位于0.76 V（TEMPO）和-0.56 V（Viologen）。作者采用DFT计算和EPR光谱进一步验证了该分子氧化还原过程中电子得失位点及分子结构演变过程。

该双极性分子在水系有机液流电池中表现出优异的储能性能。基于分子双极性特征作者采用原位极性反转再平衡技术解决了正负极电活性分子的穿梭问题，大幅度提升了电池循环寿命。在实际电池运行过程中，该分子实现了1.0 M浓度的电池操作浓度与25 Ah L^-1电池容量，且在60 mA cm^-2电密下实现99.99%每圈的高容量保持率，综合性能为目前报道双极性分子液流电池中的最高数据。

Highly Soluble TEMPO-Viologen Bipolar Molecule for Ultra-Stable Aqueous Redox Flow Batteries

梁振兴，华南理工大学化学与化工学院教授/副院长、国家杰出青年基金获得者、广东省燃料电池技术重点实验室/广东省电化学能源工程技术研究中心主任。研究方向为电能源化学工程。主持国家自然科学基金重点支持项目及省市重大专项20余项，获得教育部自然科学二等奖。担任Chinese Journal of Catalysis副主编，担任Renewables等期刊编委。

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