华中科大王得丽团队 Nano reaearch观点：碳限域的富氧缺陷氧化铟助力硫化锂双向催化转化

第一作者：秦金磊

通讯作者：王得丽教授*

单位：华中科技大学化学与化工学院

锂硫电池具有高的理论容量（1675 mAh g^–1）和能量密度（2600 Wh kg^–1）等优势，被认为是下一代高能量存储系统的有力竞争者。然而，在商业化过程中，锂硫电池仍然存在着需要克服的重大技术障碍，如硫向硫化锂转化会发生较大的体积膨胀，硫和硫化锂的低电导率会引起缓慢动力学反应，以及多硫化物的在电解液中的溶解发生 “穿梭效应”导致实际容量不足和循环稳定性差等问题严重影响电池的实用性。

近日，华中科技大学王得丽教授团队在国际知名期刊Nano Research上发表题为“Manipulating fast Li2S redox via carbon confinement and oxygen defect engineering of In2O3 for lithium–sulfur batteries”的观点文章。该文章使用简单的水热和热处理方法制备出了碳限域和含有丰富氧空位的氧化铟催化剂，旨在解决锂硫电池反应过程中体积膨胀，穿梭效应和硫化锂转化动力学缓慢等问题。

首先，硝酸铟，葡萄糖，和尿素等原材料在160℃的水热过程中转化为In₂O_3−x@NC的前驱体，然后在700℃的氩气环境中热处理2小时，在这个过程中硝酸铟在尿素作用下转化为氧化银，葡萄糖转化为氮掺杂碳，随后在氮掺杂碳作用下氧化铟被还原为富含氧空位的In₂O_3−x，最终形成In₂O_3−x@NC。整个过程中避免了使用氩氢混合气的危险环境，氮掺杂碳的引入不但促进了In₂O_3−x的形成而且增加了材料的导电性。

和没有碳作用的氧化铟相比，In₂O_3−x@NC中的In₂O_3−x粒径更小，能充分暴露更多的活性位点去锚定多硫化物；In₂O_3−x@NC的带隙更小，电子导率更高，催化能力更强；DFT计算结果和硫化锂形核分解实验证实In₂O_3−x@NC能更快地促进多硫化物向硫化锂的转化和分解；氮掺杂碳对In₂O_3−x的限域作用有效防止了催化剂在循环过程中脱落的问题。

由于In₂O_3−x@NC结构和化学上的协同作用，所制得的硫电极在1.0 C下可稳定循环550次以上，在4.0 C时具有出色的倍率性能。更重要的是，当硫负载达到5.5 mg cm^–2时，硫正极在0.1 C时可获得达5.12 mAh cm^–2的面容量，并稳定循环150次。

Manipulating fast Li₂S redox via carbon confinement and oxygen defect engineering of In₂O₃ for lithium–sulfur batteries

王得丽教授简介：华中科技大学教授/博士生导师，2008年获得武汉大学博士学位；2008-2012年先后在新加坡南洋理工大学和美国康奈尔大学做博士后，2013年初任华中科技大学化学与化工学院教授。获得获中组部海外高层次人才计划、教育部“新世纪优秀人才支持计划”、湖北省化学化工青年创新奖、“中表镀-安美特”青年教师奖。主要研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在Nat. Mater.、Nat. Commun.、JACS、Angew.Chem. Int. Ed. 等期刊上发表SCI论文100余篇，获授权美国发明专利2项、中国发明专利11项。主持国家自然基金重大研究计划培养项目、青年项目、面上项目、博士点新教师基金、湖北省科技晨光计划等项目。担任《J. Chem. Phys.》副主编，《电化学》、《中国化学快报》、《储能科学与技术》、《Nano Materials Science》、《Energy & Fules》、《J. Phys. Energy》杂志编委。

秦金磊：华中科技大学博士生，导师为王得丽教授。研究方向为锂硫电池，金属锂电池，高镍三元等。

本课题组自2013年初开始组建，目前有教授1名（中组部海外高层次人才计划和教育部新世纪优秀人才支持计划）。研究方向集中在先进电化学纳米能源材料的结构设计和性能优化，主要包括燃料电池电极材料，高比能锂电池电极材料以及产业化应用等。