赵慎龙教授团队AFM综述：金属有机框架基酸性电解水催化剂

第一作者：周圣淏

通讯作者：赵慎龙*，石磊*

单位：国家纳米科学中心

质子交换膜电解水（PEMWE）由于其高效率、高可靠性及快速响应等优点，被认为是一种有前景的绿氢制备技术。目前，贵金属及其氧化物（如 Pt、IrO2 和 RuO2等）被认为是性能最好的电解水催化剂，能显著提升酸性电解水效率；但贵金属稀缺性和不稳定性严重阻碍了其在大规模电解水器件中的实际应用及商业化进程。金属有机框架（MOFs）作为一种新兴多孔纳米材料，因其独特的物理化学性质，引起了电催化领域的广泛关注，被认为是设计高效电解水催化剂的理想平台。近些年，通过对 MOFs 材料的金属种类与比例调控，尺寸与维度设计及复合与衍生策略，使MOF基催化剂在碱性电解水领域取得了突破性进展，但在酸性电解水方面研究较少。因此，本综述从原始MOFs，MOF复合物及MOF衍生物三方面系统总结了MOF 基催化剂的设计策略及在酸性电解水领域的研究进展，并对电解水机理及催化剂先进表征手段等方面进行了深入的讨论。本文旨在让读者深入了解MOF基酸性电解水催化剂研究背景、现状及未来发展前景，为设计与合成高性能MOF基酸性电解水催化剂提供指导。

近日，国家纳米科学中心赵慎龙教授团队在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Metal-Organic Framework-Based Electrocatalysts for Acidic Water Splitting”的综述性文章。本文全面总结了MOF基电催化剂在酸性电解水领域的研究进展，同时讨论了酸性电解水阴极析氢与阳极析氧的反应机理、 MOF基电催化剂的合成策略、各种先进原位/非原位表征手段及未来研究方向。

本文系统总结了酸性电解水阴极 HER和阳极OER反应机理, 其中HER机制包括Volmer，Heyrovsky和Tafel三个步骤，HER反应过程一般分为 Volmer-Heyrovsky 和 Volmer-Tafel两种。相比于HER，OER反应机理相对复杂，根据O-O成键的种类和位置，分为AEM、LOM、OPM三种反应机制，不同OER机制的活性和稳定性各有差异。

本文全面总结了原始MOFs、MOF复合物及MOF衍生物催化材料在酸性电解水领域的研究进展。首先从原始MOFs材料金属节点、有机配体、催化剂尺寸、维度及形态等方面讨论了其对酸性电解水催化活性及稳定性的影响。随后从基底负载与主/客体修饰等策略分别阐述了MOF复合材料作为酸性电解水催化剂的独特优势，能显著提高催化剂导电性及暴露的活性位点，进而提高酸性电解水催化活性及稳定性。最后系统总结了MOF 衍生的纳米颗粒、团簇及单原子催化剂等衍生物在酸性电解水领域的最新研究进展及发展动态。

本文系统总结了揭示MOF基酸性电解水催化活性中心与反应机制的各种先进表征技术，包括原位和非原位方法。其中，原位技术具有“实时”和“动态”特点，不仅可以研究催化剂结构变化，又能动态监测反应中间体及精准识别活性位点，为探究电化学反应过程和催化机理提供了独特方法。非原位技术被认为是“静态”的，通常用于分析材料形貌、晶型、孔结构等微观结构及物理化学性质。利用先进的原位和非原位表征技术，可以揭示电催化剂活性中心及反应机制，进而反馈与指导高效MOF基电催化剂的设计与合成。

Metal-Organic Framework-Based Electrocatalysts for Acidic Water Splitting

赵慎龙，国家纳米科学中心教授，博士生导师。研究主要集中在先进材料制备及可再生能源技术开发。至今，已在国际知名学术期刊上发表论文100余篇，H因子51，被引13,000余次，ESI前1%高被引论文36篇。其中以第一/通讯作者发表文章50余篇，包括Nat. Energy（2 篇）、Nat. Commun.（4 篇）、Sci. Adv.、Proc. Nat. Acad. Sci.、Joule、Chem（3 篇）、Matter（3篇)、Adv. Mater.（4 篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（4 篇）、J. Am. Chem. Soc.等。2021-2023年连续被评为“克睿维安”全球高被引学者。主持国家优秀青年基金（海外）、国家自然科学基金面上项目、澳大利亚研究理事会优秀青年基金、澳大利亚探索项目等。获得首届Advanced Materials“新星奖”、RSC优秀研究员奖，首届Chem Catalysis“新锐奖”、悉尼大学杰出青年研究员校长奖及Veoble Fellow等荣誉；担任Chem、eScience、Carnon Neutralization、Nano Research Energy及The Innovation等期刊青年编委。

石磊，2022年毕业于北京化工大学，获工学博士学位，现为国家纳米科学中心博士后，合作导师为唐智勇院士及赵慎龙教授，主要从事金属/共价有机框架（MOFs/COFs）基新型纳米材料的设计与合成，及在电解水/海水、CO2还原等小分子催化转化方面的应用研究。至今，已发表SCI论文27篇，以第一/通讯作者（含共同）在Sci. Adv.、Adv. Mater.、 Chem、Adv. Funct. Mater.、 ACS Catal.、Trends Chem.和ACS nano 等国际知名学术期刊发表13篇。

周圣淏，国家纳米科学中心2023级硕士研究生。主要研究方向为MOF基高效纳米电催化剂的设计与合成。

赵慎龙课题组主要致力于新型有机无机多孔碳基纳米材料的制备及在小分子催化、能源转换和储存中的应用，旨在通过电催化、有机电合成、材料与化学及光谱学等多学科交叉研究，将创新理念/材料转化为实用技术，从而为全球能源和环境挑战提供解决方案。