湘潭大学刘备/阳梅副教授团队EnSM: 空间占位策略构建双功能氧电催化剂用于长寿命可充电锌-空气电池

第一作者：郑佳慧、胡 广

通讯作者：刘 备、阳 梅

通讯单位：湘潭大学

可充电锌空气电池（RZABs）因具有理论能量密度高、安全环保等优点被认为发展前景广阔。然而，空气电极缓慢的氧反应动力学严重限制了其电化学性能，导致较低的功率密度和较差的长期循环稳定性。目前，商用氧还原反应 (oxygen reduction reaction, ORR)与氧析出反应 (oxygen evolution reaction, OER)的催化剂主要是贵金属基电催化剂 (如ORR的Pt基催化剂及OER的Ir/Ru基催化剂)，价格昂贵且双功能催化活性不足、稳定性较差。因此，研究和开发高效、稳定、成本低廉的新型ORR/OER双功能电催化剂对于提高RZABs的性能至关重要。金属有机骨架(MOFs)和多孔有机聚合物(POPs)因具有组成/功能可设计性和高度的结构有序性受到越来越多的关注，所衍生的碳基复合材料在ORR/OER中表现出优异的催化性能。然而，MOFs在高温下直接煅烧会导致结构坍塌和金属纳米粒子团聚，降低催化剂的活性和稳定性；COFs因不含金属活性位点，导致其衍生的碳材料OER性能不足。因此，如何合理构建MOFs@POPs异质结构以固定和保护金属活性位点，进而获得理想的性能具有重要的研究意义。

湘潭大学刘备/阳梅副教授提出原位空间占位策略，并以之来构建双功能氧电催化剂(FeCo-MI@TAP-900)，成功地满足了可充电锌空气电池(RZABs)氧电催化剂高活性和高稳定性的要求。MOFs和POPs在分子水平上的协同作用不仅可以防止MOFs的坍塌和聚集，还可以使衍生的FeCo-MI@TAP-900具有更高的孔隙率和双功能催化活性。得益于MOFs衍生的丰富的高活性FeCo纳米颗粒和POPs衍生的坚固的3D多孔碳框架，所构建的FeCo-MI@TAP-900具有高氧还原(ORR)/氧析出(OER)催化活性，其E0为0.991 V, EJ = 10为1.615 V (vs. RHE)。所组装的液态RZABs具有良好的倍率性能和出色的循环稳定性(在5.0 mA cm^-2下可稳定循环1400小时/2100圈)。所组装的柔性RZABs具有良好的柔韧性、机械完整性以及电池性能。这种原位空间占位策略为新型高活性、高稳定性双功能氧电催化剂的设计提供了新思路。

Jiahui Zhenga＃, Guang Hua＃, Bei Liua,b*, Yijiang Liua, Huaming Lia,b, Hongwei Zhaoc, Mei Yanga,b*, In-situ spatial-embedding construction of FeCo nucleus-bound carbon skeletons for durable rechargeable liquid and flexible Zn-air batteries, Energy Storage Materials 2023, https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103106.

郑佳慧 2020级硕士研究生，毕业于湘潭大学化学学院高分子化学与物理专业，研究方向为新型双功能氧电催化剂的制备及其在锌-空气电池中的应用研究。

胡 广 2021级硕士研究生，毕业于湘潭大学化学学院高分子化学与物理专业，研究方向为新型双功能氧电催化剂的制备及其在锌-空气电池中的应用研究。

刘 备 博士，湘潭大学硕士生导师。主要从事多孔碳材料和共价有机框架材料的调控制备及其在新能源器件（超级电容器、锌离子电池、锌空电池）中的应用研究。以第一作者/通讯作者在Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Small, Chem. Eng. J., Carbon, J. Mater. Chem. A等国际知名刊物上累计发表SCI论文15余篇，其中ESI高被引论文2篇，单篇最高被引400余次。主持湖南省自然科学基金、广东省自然科学基金、湖南省教育厅重点项目、湖南省教改项目等项目4项。

阳 梅 湘潭大学副教授，硕士生导师。主要从事聚合物基多孔碳材料以及聚合物粘结剂的设计、合成及其应用研究。曾获得2018年湖南省优秀博士学位论文、湖南省科技进步三等奖、湖南省专利一等奖、湖南省第12届自然科学优秀学术论文一等奖，在Energy Environ. Sci., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal., B, Energy Storage Mater., J. Energy Chem., J. Mater. Chem. A, Carbon, ACS Appl. Mater. Interfaces等刊物上发表多篇论文。

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