山东科技大学董士花副教授、田健教授， Small观点：基于原位相变的半相干异质界面工程增强钠/锂离子存储

第一作者：许浩然

通讯作者：董士花*，田健*

单位：山东科技大学

为了改善钠/锂离子电池(LIB/SIB)阳极中不同相之间的离子传输动力学和电子导电性，异质界面工程由于其强大的内置电场而被认为是一种很有前途的策略。然而，不同相之间的晶格失配和畸变导致了较大的晶界电阻，阻碍了载流子转移速率，导致电池性能下降。因此，需要进一步优化界面原子结构，以减弱原子间阻力，提高离子传递动力学。本篇观点通过原位相变工艺，将单金属硒化物Fe₃Se₄-Fe₇Se₈半相干异质界面嵌入三维连接的氮掺杂碳蛋黄壳基体(Fe₃Se₄-Fe₇Se₈@NC)中，当它用作SIB和LIB的负极时，Fe₃Se₄-Fe₇Se₈@NC表现出优异的赝电容和电化学性能(SIB为439 mAh g^-1, LIB为1010 mAh g^-1)。本研究为构建具有优异电化学性能的单金属半相干异质界面二次电池负极提供了一种新策略。

近日，来自山东科技大学的董士花副教授和田健教授团队，在国际知名期刊Small上发表题为“Semi-Coherent Heterointerface Engineering via In Situ Phase Transition for Enhanced Sodium/Lithium-Ions Storage”的观点文章。该观点文章通过可控的碳包覆和硒化策略，构建单金属硒化物Fe₃Se₄-Fe₇Se₈半相干异质界面，并将其嵌入三维连通的氮掺杂碳蛋黄壳基体中，得到三维碳桥接Fe₃Se₄-Fe₇Se₈半相干异质界面多蛋黄壳复合材料，作为锂离子电池和钠离子电池负极材料表现出了更多的电化学反应活性位点和快速的离子扩散动力学。

Fe₃Se₄-Fe₇Se₈@NC显示了均匀的粒径、规则的三维多蛋黄壳纳米立方和碳桥结构。高分辨TEM中显示出低晶格失配和晶体平面的近平行关系清楚地表明Fe₃Se₄-Fe₇Se₈的半相干相界面。XPS结果中结合能微小的位移表明Fe₃Se₄和Fe₇Se₈之间的电荷转移过程。说明Fe₃Se₄和Fe₇Se₈异质界面中电荷重新分布，有利于在界面处形成内置电场，加快离子传递效率，增强电化学反应动力学。

Fe₃Se₄-Fe₇Se₈的半相干异质界面和三维碳桥多蛋黄壳结构结构提高了离子传递动力学和结构稳定性，从而获得了优异的循环性能和速率性能。通过对锂离子电池和钠离子电池的EIS 和GITT研究结果显示Fe₃Se₄-Fe₇Se₈@NC负极具有最低的阻抗和最大的离子扩散系数。与此同时，高的赝电容占比也反映了快速的离子存储效率，表明Fe₃Se₄-Fe₇Se₈@NC具有较强的锂离子和钠离子存储能力。

态密度(DOS)计算显示了Fe₃Se₄-Fe₇Se₈在费米能级的电子密度大于Fe₃Se₄和Fe₇Se₈，表明半相干异质界面具有更强的金属性能和更高的电导。另外，在半相干异质界面处构建了强大的内置电，通过局域势函数的计算显示出4.6×1010 V m^-1的高电场强度，表明在半相干异质界面处对离子产生强烈的吸引力，加快了电荷转移速率。

Semi-Coherent Heterointerface Engineering via In Situ Phase Transition for Enhanced Sodium/Lithium-Ions Storage 

董士花副教授简介：副教授，硕士生导师，2021年青岛西海岸新区创新类高层次人才紧缺人才，2019年山东科技大学杰出青年教师（菁英A）。中国化工学会专业会员、中国材料研究学会会员、中国化学会会员。主要研究方向为新型二次电池关键正负极电极材料及固态电解质。主持国家自然科学基金青年基金、中国博士后面上基金、山东省博士后创新项目等4项，作为主要负责人负责高能量密度固态电池关键技术研发横向项目等2项，参与其他纵向项目4项。近五年累计发表学术论文30余篇，高被引2篇，封面文章2篇，以第一作者身份在ACS Nano, Small, Energy Storage Material等Top国际一区学术期刊发表论文,授权发明专利3项。

田健教授简介：山东科技大学材料科学与工程学院副院长，教授，博士生导师，山东省泰山学者青年专家，山东省杰青，香江学者，山东省高等学校青年创新团队负责人，中国化工学会化工新材料委员会委员，中国煤炭工业协会煤化工与新材料专家委员会委员，Advanced Powder Materials编委、Nano-Micro Letters、Chinese Chemical Letters、Tungsten、Rare Metals青年编委。主要从事纳米光催化、电催化和储能性能研究等。长期从事光电催化和储能材料的研究和开发。其中以第一作者和通讯作者（包括共同第一作者）在 Chemical Society Reviews , Advanced Materials, Nano Energy, Applied Catalysis B: Environmental, ACS Catalysis, Small等杂志发表SCI论文125篇，被引11000余次（H-index：54），其中包括影响因子10以上论文38篇，1区论文76篇，2区论文35篇，ESI TOP 1%高被引论文23篇，ESI TOP 0.1%热点论文6篇。入选2022和2023年度全球高被引科学家。