苏州大学，澳门科技大学，宁波大学，AFM：Ru增强一维单斜相IrxRu1-xO2固溶体在酸性析氧反应中的电催化活性

第一作者：秦科阳

通讯作者：邵名望*，康振辉*，刘阳*，廖凡*，纪玉金*

单位：苏州大学，澳门科技大学，宁波大学

电解水制氢是一系列可再生能源生产方法中最可行的技术之一。与传统的碱性制氢路线相比，酸性环境下的电解水制氢具有析氢效率高、副反应少的优点。然而，发生在水电解槽阳极的析氧反应（OER）因其较高的势垒限制着氢气的制备。氧化铱（IrO₂）因其出色在酸性环境中稳定的OER催化活性而被商业催化剂广泛应用，但其催化活性不如稳定性较差的氧化钌（RuO₂）。因此在IrO₂和RuO₂的基础上设计一种同时具有高催化活性和稳定催化能力的IrRu基OER催化剂是非常必要的。

近日，来自苏州大学的邵名望教授、康振辉教授、刘阳教授、廖凡副研究员和纪玉金副教授，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“1D Monoclinic Ir_xRu_1-xO₂ Solid Solution with Ru-Enhanced Electrocatalytic Activity for Acidic Oxygen Evolution Reaction”的研究文章。该文章报道了一种新型一维单斜相氧化铱-钌固溶体（m-Ir_xRu_1-xO₂）。对于不同金属比例的m-Ir_xRu_1-xO₂，最佳的m-Ir_0.91Ru_0.09O_2-δ催化剂在酸性条件下表现出优异的OER催化活性，在10 mA cm^-2的电流密度下过电位仅为180 mV。当在室温下作用于PEM电解槽时，m-Ir_0.91Ru_0.09O_2-δ催化剂在较低的负载量（0.1 mg cm^-2），可在超过900 mA cm^-2的电流密度下稳定运行256小时以上。

我们报告了通过微波辅助熔盐法合成一维Ir-Ru氧化物（Ir_xRu_1-xO₂）的过程。单斜相Ir_xRu_1-xO₂与金红石型IrO₂和RuO₂的相结构完全不同，为研究不同相结构的催化性能提供了一种新的催化剂模型。

密度泛函理论（DFT）计算表明，m-Ir_xRu_1-xO₂中的Ru可以通过从Ru到Ir的电子转移来降低OER过电势。这项工作引入了Ru原子，以进一步提高m-Ir₁Ru₀O₂纳米线的OER性能。值得注意的是，Ru的掺入不会损害IrO₂的单斜结构；相反，它通过增强原子间相互作用，有助于提高催化活性和稳定性。

我们使用自搭建的TPS装置对催化剂表面的电荷分布动态进行了研究。催化剂中活性位点的氧化和表面氧化电荷的浓度会影响OER的速率。在短时间内（0.01 ms）在多个电位下对m-Ir_0.91Ru_0.09O_2-δ和m-Ir₁Ru₀O₂的响应电流进行积分得到电荷量（Q）。不论在哪个电位下m-Ir_0.91Ru_0.09O_2-δ上所产生的电荷量均大于m-Ir₁Ru₀O₂表面的电荷量，表明Ru的引入有利于增加活性位点上的氧化电荷数量，从而降低了OER的初始过电位。

1D Monoclinic Ir_xRu_1-xO₂ Solid Solution with Ru-Enhanced Electrocatalytic Activity for Acidic Oxygen Evolution Reaction