山东大学冯金奎教授、Small观点：通过异质结构整流界面效应调节催化剂电子分布实现高性能锂硫电池- 大数跨境

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山东大学冯金奎教授、Small观点：通过异质结构整流界面效应调节催化剂电子分布实现高性能锂硫电池

科学材料站

2024-01-18

导读：山东大学冯金奎教授、Small观点：通过异质结构整流界面效应调节催化剂电子分布实现高性能锂硫电池

文章信息

通过异质结构整流界面效应调节催化剂电子分布实现高性能锂硫电池

第一作者：田康东

通讯作者：冯金奎*

单位：山东大学

研究背景

锂硫电池以其低成本，高理论能量密度以及环境友好等优势受到了广泛关注。然而，锂硫电池在实际应用中仍然面临极大阻碍，包括硫的低电导率特性，硫正极巨大的体积膨胀，氧化还原动力学缓慢以及多硫化物的穿梭效应。

越来越多的研究表明，快速的氧化还原动力学性能能够加快多硫化物的转换速率，进而抑制多硫化物的穿梭效应。金属基化合物催化剂通过与多硫化物之间建立较强的极性相互作用能够抑制多硫化物的穿梭效应。然而金属基化合物催化剂往往功能单一，难以同时具备吸附与催化的双重属性。

文章简介

近日，来自山东大学的冯金奎教授在国际知名期刊Small上发表题为“Heterogenization-Activated Zinc Telluride via Rectifying Interfacial Contact to Afford Synergistic Confinement-Adsorption-Catalysis for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries”的研究论文。该研究利用金属-有机框架衍生了N掺杂分层多孔碳包裹的ZnTe−ZnO异质结复合材料，在ZnTe−ZnO异质结界面处通过整流界面接触形成了内置电场，加速界面处的电荷转移，增强了ZnTe对多硫化物的吸附和转化动力学性能。

本文要点

要点一：通过异质结整流界面接触构建内置电场

图1. (a) ZnTe@NC和ZnTe-O@NC的XRD谱图和(b)拉曼光谱。(c) ZnTe-O@NC的N2吸附/解吸等温线及相应的孔径分布。ZnTe@NC(下)和ZnTe-O@NC(上)的高分辨率(d) O 1s, (e) Zn 2p和(f) N 1s XPS光谱。(g) ZnTe−ZnO异质界面上的电荷转移情况。(h，i)异质结的平面平均电子密度差。(j) ZnTe−ZnO异质结态密度图。

要点二：整流界面效应诱导的ZnTe具有对多硫化物增强的吸附与转化

图2. (a) 静置3 h后Li₂S₆溶液的紫外可见曲线和相应的光学照片(从a到D: Li₂S₆溶液，ZnO@NC, ZnTe@NC和ZnTe-O@NC) b) Li₂S₆吸附前后ZnTe-O@NC的高分辨率Zn 2p光谱。(c) Li₂S₆−ZnTe-O@NC的S 2p谱。(d) Li₂S₆在ZnTe和ZnTe−ZnO异质结表面上的吸附模型。（e) ZnTe@NC和ZnTe−ZnO异质结表面对多硫化物的结合能。(f) Li₂S在ZnTe@NC和ZnTe−ZnO异质结表面上的分解能垒 (插图为初始、过渡和最终优化的吸附结构)。(g) Li₂S在ZnTe和ZnTe−ZnO异质结表面的分解示意图。(h) ZnTe和ZnTe−ZnO异质结表面多硫化物转换的吉布斯自由能图。

要点三：异质化ZnTe具有增强的电化学动力学性能

图3. (a) Li₂S₆对称电池的CV曲线。(b)对称电池的EIS光谱。(c)线性扫描伏安(LSV)曲线和Tafel图。(d)与S/ZnTe-O@NC阴极锂硫电池CV曲线。(e) PEAKⅡ(Li₂S₄-Li₂S)和 (f) PEAKⅢ(Li₂S-S8)的峰值电流随扫描速率平方根的变化图。(g) ZnTe-O@NC, (h) ZnTe@NC和 (i) ZnO@NC电极Li₂S成核动力学分析。

要点四：增强的Li-S电池电化学性能

图4. (a) 0.1 mV s⁻¹扫速下的CV曲线。(b)速率性能。(c) ZnTe-O@NC电极在不同电流速率下的GCD谱图。(d) 0.2 C下的循环性能。(e) 1 C下的长循环性能。(f) 载硫量为3.5 mg cm⁻²时Li-S电池循环性能及 (g) 充放电曲线。(h)袋式电池点亮发光二极管的照片。

要点五：结论

分级多孔碳包覆的ZnTe/ZnO异质结复合材料是一种良好的硫载体材料。基于理论计算与实验结果显示，异质结界面通过整流界面效应产生了内置电场，加速了电子在界面处的转移速率，同时激活了ZnTe的催化与吸附性能。得益于多孔碳与催化剂良好的协同作用，多硫化物的穿梭效应得到有效抑制。

文章链接

Heterogenization-Activated Zinc Telluride via Rectifying Interfacial Contact to Afford Synergistic Confinement-Adsorption-Catalysis for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries”

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smll.202309422

通讯作者简介

冯金奎教授简介：山东大学材料科学与工程学院教授，博士生导师，入选国家级青年人才，山东省杰青，泰山学者青年专家，山东大学材料物理化学研究所副所长。1999-2008本硕博毕业于武汉大学化学与分子科学学院，2008-2012在新加坡国立大学和美国宾夕法尼亚州立大学从事博士后研究工作，2012年至今在山东大学材料科学与工程学院工作。主要研究从事高能量二次电池材料研究。共发表SCI 论文200余篇，他引9000余次。担任Nature子刊Scientific Reports编委。Nature Publication Group 旗下刊物Scientific Reports 编委、高起点期刊ChemPhysMate编委、Energy& Environmental Materials、Susmat、Rare Metals、Infomat、Tungsten、工程科学学报青年编委，长期招聘博士后。