华东理工大学钮东方、安徽工业大学徐杰CEJ：交织型N掺杂双金属/碳纳米片高效电催化剂用于宽温锂硫电池

第一作者：许颖，朱跃进

通讯作者：钮东方*，徐杰*

单位：华东理工大学，安徽工业大学

锂硫电池相比锂电池具有更高的理论能量密度（2600 Wh kg^-1）和理论比容量（1675 mAh g^-1），被认为是非常有吸引力的新一代电池。但是多硫化物的穿梭效应、放电反应动力学缓慢等显著地制约了锂硫电池的实际应用，导致在较宽温度范围内性能不理想。

近日，来自安徽工业大学的徐杰博士与华东理工大学的钮东方副教授合作，在国际期刊CEJ上发表题为“Interwoven N-doped Bimetallic/Carbon Nanosheets as an Efficient Electrocatalyst for Wide-Temperature Lithium-Sulfur Batteries”的文章。该文章报告了一种具有分级多孔结构和高比表面积的高效电催化剂（Fe/Ni-N@NC），其独特的结构暴露了丰富的双金属和氮活性位点，使得多硫化锂在低温下快速转化，并有效缓解了高温下的穿梭效应。最终，Fe/Ni-N@NC改性隔膜锂硫电池在宽温下（0~65 ℃）展示了良好的电化学性能，并为多孔、双金属电催化剂的设计提供了参考。

本文首先通过水热，使得2-氨基噻唑在预氧化的科琴黑的存在下，被NaClO氧化并小范围聚合。之后添加金属盐溶液（FeCl₃、NiCl₂），将金属离子（Fe³⁺、Ni²⁺）与水热产物配位，经热解最终生成稳定的高比表面积产物Fe/Ni-N@NC（图1）。图2e展示了Fe/Ni-N@NC纳米片的厚度为1.7 nm。

经可视化吸附实验及紫外光谱（图3a）分析，Fe/Ni-N@NC在三种材料中具有最佳的吸附性能，有利于抑制多硫化锂穿梭效应。在Li2S成核与溶解测试中，Fe/Ni-N@NC展示了更为优越的催化作用。不仅在放电过程中加速了Li₂S的沉积，还在充电过程中促进了Li₂S的快速溶出。提高了活性物质的利用率，增强了活性位点的作用。

如图4所示，Fe/Ni-N@NC改性隔膜锂硫电池在4 C下，可达到812 mAh g^-1的比容量。值得注意的是，在目前的锂硫电池改性隔膜或夹层中，此高倍率下的性能颇具竞争力。而在各长循环测试中，Fe/Ni-N@NC改性隔膜锂硫电池仍然表现的更为优秀。

实际应用中，对于电池在较宽温度下有效运行的需求愈加强烈。本文测试了Fe/Ni-N@NC改性隔膜在较宽温度下的电池性能。如图5所示，在0、10、20、30、40、50、60和65 ℃的温度下，改性电池在0.5 C的比容量分别为884、872、976、1080、1286、1355、1343和1315 mAh g^-1。随着温度的升高，多硫化锂的扩散能力增强。然而，结合吡啶N和M-Nx的强化学吸附、Li⁺在更高温度下增强的扩散能力，以及Fe/Ni-N@NC的催化作用，更多的多硫化锂被转化为Li₂S₂/Li₂S。因此，Fe/Ni-N@NC改性电池表现出更高的容量并且活性材料利用率有所提高。

Interwoven N-doped Bimetallic/Carbon Nanosheets as an Efficient Electrocatalyst for Wide-Temperature Lithium-Sulfur Batteries

钮东方 华东理工大学化工学院副教授 硕士生导师，曾先后在Washington University in St. Louis化学系和University of California, Irvine化学系交流访学，当前研究方向主要为（1）能源储存与转化过程电催化剂的设计及其性能研究，具体包括CO2电还原反应（CO2RR），锂硫电池隔膜改性；（2）电化学法合成高附加值化学品。以通讯作者身份在ACS Energy Lett., Chem. Eng. J., ChemSusChem, J. Mater. Chem. A, Sustain. Energ. Fuels 等学术刊物上发表多篇研究论文。

徐杰 安徽工业大学材料学院资格教授 硕士生导师，博士毕业于华东理工大学化工学院，博士毕业后进入复旦大学化学系从事博士后研究，2022年10月入职安徽工业大学。当前研究方向为：高安全、高稳定、极端环境下适用电化学能源存储与转换器件的开发，包括锂-硫电池、水系锌基储能电池、基于有机活性物质的新型二次电池等。以第一作者/通讯作者在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Eng. J.等期刊上发表论文20余篇。