华中科技大学谢佳教授，Small：活性物质、导电剂和孔隙率三重分布调节提升电极性能

第一作者：何仁杰

通讯作者：谢佳*

单位：华中科技大学

新型电力系统不断增长的大规模储能需求推动了兼具高能量密度和高功率密度锂离子电池的发展。研究结果表明，采用具有直通孔道的低曲折度电极可以有效构建高能量/功率密度锂离子电池。然而，低曲折度电极的规模化制备极具挑战性。梯度电极与传统电极制备技术高度适配，是一种可规模化生产的高性能电极设计。但针对高性能梯度电极的活性物质、导电剂和孔隙率的最优分布和设计尚不明确。

近日，来自华中科技大学的谢佳教授，在国际知名期刊Small上发表题为“Enhancing Electrode Performance through Triple Distribution Modulation of Active Material, Conductive Agent, and Porosity”的文章。该观点文章成功制备了活性物质、导电剂和孔隙率同时成梯度分布的三梯度电极（TGE）。文章指出，梯度电极的最优构型设计为从集流体侧（NS）至隔膜侧（NC），活性物质逐渐增多，而导电剂和孔隙率逐渐减小。这种设计的梯度电极（TGE-IA）表现出最佳的倍率性能、最快的电化学反应动力学和最高的活性物质利用率。

本文结合真空抽滤和反相法制备了活性物质、导电剂和孔隙率同时成梯度分布的四种TGE电极（TGE-IA、TGE-IB、TGE-IIA和TGE-IIB）。在真空抽滤过程中，受压强差和重力影响，导致电极中的密度大的活性物质和密度小的导电剂呈现反向梯度分布；而反相法则赋予电极孔隙率梯度分布的特性。从NC侧到NS侧，TGE-IA电极的活性物质逐渐增加，导电剂和孔隙率逐渐减少；TGE-IIA电极的活性物质和孔隙率逐渐增加，导电剂逐渐减少；而TGE-IB和TGE-IIB则分别是TGE-IA和TGE-IIA的简单倒置所得，因此活性物质、导电剂和孔隙率的分布与TGE-IA和TGE-IIA相反。

为了探索TGE电极的电化学性能，以锂金属作为负极组装电池。TGE-IA、TGE-IIA、TGE-IB和TGE-IIB的初始库仑效率分别为97.8%、97.8%、97.6和97.2%，均高于Con-LFP电极的94.5%。四种TGE电极都展现出优于Con-LFP电极的倍率性能，且TGE-IA的倍率性能最优（5C下的比容量为86.0 mAh g^-1）。值得关注的是，从11.6 mg cm⁻²到56.6 mg cm⁻²，TGE-IA电极的面容量和面载量之间呈线性关系，实现了面容量与面载量的解耦合。

为探究TGE电极和Con-LFP电极之间的动力学行为差异，文章采用了CV、EIS、原位XRD、Raman mapping和XRD精修测试。实验结果表明，在充放电过程中，TGE-IA最快完成LFP和FP之间的相变，表现出最快的反应动力学，其次是TGE-IIA、TGE-IB和TGE-IIB电极，Con-LFP电极的反应动力学较慢。

在梯度电极设计中：（1）最关键的是NS侧活性物质含量高；（2）NC侧物质含量含量高的梯度电极必须保证NS侧孔隙度大，以增加Li+的扩散通量。

Enhancing Electrode Performance through Triple Distribution Modulation of Active Material, Conductive Agent, and Porosity

谢佳教授简介：华中科技大学教授、博士生导师，国家重点研发和青年973计划项目首席科学家。2002年于北京大学化学与分子工程学院获学士学位；2008年于斯坦福大学化学系获博士学位；2008-2012年在美国陶氏化学任资深研究员；2012年初回国，担任合肥国轩高科研究院院长，从事动力锂离子电池研发及产业化工作；2015年起担任华中科技大学教授。近年来在电化学储能领域取得了多项原创性成果，在Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials等国际顶级期刊发表SCI论文180余篇，获专利授权90余项，其中发明专利64项。牵头荣获中国电工技术学会科技进步一等奖，青年科技奖。

何仁杰，华中科技大学电气与电子工程学院2023级博士研究生，导师为谢佳教授，研究方向为锂离子电池用高比能电极结构设计，本科毕业于Zhongguo矿业大学（北京）。以第一作者身份在Nano Letters、Small、Energy Material Advances等期刊上发表论文4篇。

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