于濂清教授课题组APPL CATAL B-ENVIRON: 全能型PHE/HER/OER夹层纳米结构ZnInS催化剂的设计构建

第一作者：于濂清

通讯作者：于濂清

通讯单位：中国石油大学（华东）

近日，中国石油大学（华东）于濂清教授，在国际知名期刊Applied Catalysis B-Environmental and Energy上发表题为“Design for All-round PHE/HER/OER Sandwich Nanostructure Catalyst: Ultrathin nanosheet ZnIn2S4-Encapsulated Rich-Mo Edge Active Site Mo₂C-N Schottky Junction”的文章。本工作揭示了Mo₂C-N/ZIS肖特基结通过构建局部电场和丰富的边缘活性位点加速了电荷迁移和降低中间体和催化剂的反应能垒，有效地增强PHE/HER/OER活性。研究为设计高性价比的PHE/HER/OER及其他相关能源转化的助催化剂提供了创新思路。

在不加任何碳源下，MoO₃在高温下相转换得到的-MoO₃@Mo9O26呈现表面光滑的二维纳米片层。而Mo₂C-N在高温和Ar气氛下煅烧时，构建了丰富的微观孔隙结构，表明微观形貌和活性位点可以通过相变过程和碳源进行调节。Mo₂C-N/ZIS呈现出具有周期性蜂窝孔结构的夹层纳米结构，形成了良好的异质界面，充分利用了Mo₂C-N/ZIS夹层纳米结构的优势，促进了载流子在催化剂中的快速传递

超薄2D纳米片自组装成多孔花状的ZIS，并均匀地封装在2D Mo₂C-N表面。通过构建局部电场和丰富的边缘活性位点加速了电荷迁移和降低中间体和催化剂的反应能垒，具有双重电荷传输渠道 ，有效地增强PHE/HER/OER活性。肖特基结中的光生载流子由于具有“双转移路径”，可以有效地减少光生电子-空穴对的复合，有利于形成空间电荷分离区。因此，Mo₂C-N作为一种很有前途的助催化剂，在调节带隙和光生载流子的分离，减少ZIS的体积和表面复合方面起着至关重要的作用。

由于界面肖特基势垒的作用，ZIS导带附近的光生电子很难沿肖特基结迁移到Mo₂C-N表面，而ZIS价带的光生空穴可以转移到Mo₂C-N表面，形成空间电荷分离区域。此外，表面或体电荷在肖特基结下有效地抑制了重组，这为H2O的分解和表面氧化还原反应提供了更多的活化位点。更重要的是，引入的N原子修饰和调节了Mo₂C的电子结构，激活了边缘Mo，为捕获高活性的富Mo边缘原子作为高效PHE提供了潜在的支撑。Mo₂C-N/ZIS的PHE为6.71 mmol g^-1·h^-1，是ZIS的0.41 mmol g^-1·h^-1的16.37倍。Mo₂C-N/ZIS表现出超高的HER/OER活性, 在电流密度为10 mA·cm^-2时，过电位分别低至为74 mV （HER）/250 mV （OER）。

Ultrathin nanosheet ZnIn₂S₄-Encapsulated Rich-Mo Edge Active Site Mo₂C-N Schottky Junction

于濂清， 中国石油大学（华东）、博士生导师，博士毕业于浙江大学，北京大学，耶鲁大学，访问学者。研究方向为光催化材料&纳米磁性材料。主持承担了国家自然科学基金项目2项，山东省自然科学基金2项，青岛市科技发展计划2项，并参与多个国家、省部级科技项目，获山东省科学技术二等奖、中国石油和化学工业联合会三等奖，青岛市技术发明二等奖等，获青岛市青年科技奖，开发区优秀人才，山东省发明创业奖，中国石油大学优秀青年教师等称号。在光催化材料、光电化学、光解水制氢、磁性催化剂、稀土钕铁硼永磁材料等方面取得成果，参加完成的"高性能烧结稀土永磁材料制备和性能研究"项目获得浙江省科技进步一等奖，"低成本高性能NdFeB永磁材料磁粉的研究和产业化"获浙江省科技进步二等奖。

在国际知名学术期刊Applied Catalysis B-Environment and Energy，Chemical Engineering Journal，Journal of Materials Chemistry A, Nano Letters, Nanoscale, Nano research, Sensors & actuator B: Chemical等共发表论文100余篇，拥有授权国家发明专利28项，出版材料性能学教材1部。